非弹性X射线散射谱仪的研制及CO和CO2的动力学参数研究

摘要

原子分子的动力学参数研究一直是原子分子领域最重要的前沿之一，它与原子分子的电子结构紧密相关，例如原子分子的初态或者末态波函数。因此，高精度的动力学参数不仅能加深对原子分子电子结构的理解，而且能用来严格地检验理论模型与计算结果。本论文基于上海同步辐射光源的BL15U1线站，研制了国内第一台非共振非弹性X射线散射谱仪，主要用于原子分子的动力学参数研究。此外，首次运用高分辨非弹性X射线散射方法完成了一氧化碳和二氧化碳分子价壳层激发的动力学参数研究。本论文取得的成果和创新点如下:
　　(1)基于上海同步辐射光源的BL15U1线站，成功研制了国内第一台非共振非弹性X射线散射谱仪。谱仪的能量分辨为1.3eV，动量转移平方范围为0a.u.＜q2＜15a.u.，主要用于原子分子电子激发的动力学参数研究;
　　(2)首次运用非共振非弹性X射线散射谱学方法，在70meV能量分辨条件下，测量了一氧化碳分子A1∏(v'=0-6)和B1∑+(v'=0)态跃迁的形状因子平方。研究结果表明，在入射电子能量为1500eV的条件下，对于A1∏(v'=0-6)态，一阶玻恩近似在0a.u.＜q2＜0.7a.u范围内成立，而对于B1∑+(v'=0)态，一阶玻恩近似只在0a.u.＜q2＜0.15a.u.范围内成立;
　　(3)运用非共振非弹性X射线散射以及电子能量损失谱两种方法，研究了二氧化碳分子价壳层激发的动力学参数。研究结果表明振动效应对位于约11.05eV处的1∑u+态以及能量损失约9eV的跃迁有显著影响，但对位于约11.40eV处的1∏u态的影响则可以忽略不计。另外，基于电子能量损失谱学方法，解决了能量损失约11eV处电子态的标定问题，中心位置位于10.98eV和11.05eV的跃迁分别对应一个电子态的两个振动支1∑u+'和1∑u+，而位于11.16eV的态则为禁戒跃迁21△u。

目录

声明

摘要

第1章 非弹性X射线散射的理论基础及实验方法

1．1 非弹性X射线散射简介

1．1．1 非弹性X射线散射发展历史

1．1．2 非弹性X射线散射分类

1．2 非弹性X射线散射理论基础

1．2．1 物理图像

1．2．2 理论框架

1．3 非共振非弹性X射线散射方法的优势

1．3．1 高能电子散射的理论框架

1．3．2 非共振非弹性X射线散射方法的优势

1．4．1 实验装置

1．4．2 实验测量方法

1．5 本章总结

第2章 非共振非弹性X射线散射谱仪的研制

2．1 研究背景

2．2 谱仪设计

2．2．1 基本原理

2．2．2 散射几何构型

2．3 谱仪的仿真模拟

2．3．1 谱仪的本征能量分辨

2．3．2 Matlab程序仿真模拟

2．4 谱仪构成

2．4．1 机械摆臂及平台部分

2．4．2 气室部分

2．4．3 分析器部分

2．4．4 探测器部分

2．5 谱仪的难点

2．5．1 转动稳定性

2．5．2 屏蔽部分

2．6 谱仪的控制

2．6．1 硬件控制

2．6．2 软件控制

2．7 谱仪的数据采集系统

2．8 本章总结

第3章 谱仪的调试和物理标定

3．1 实验条件

3．2 谱仪的调试步骤

3．2．1 入射X射线能量校正

3．2．3 机械摆臂与X射线光路平行

3．2．4 机械摆臂旋转轴过X射线光路

3．2．5 样品中心过机械摆臂旋转轴

3．2．6 X射线过分析器中心

3．3．1 配重设计验证

3．3．2 屏蔽设计验证

3．4 谱仪的物理定标

3．4．1 能量分辨

3．4．2 谱仪整体性能指标

3．5 本章总结

第4章 CO的动力学参数研究

4．1 研究背景

4．2 实验方法

4．3 结果与讨论

4．3．1 A1∏(ν′=0-6)态跃迂的ISFF

4．3．2 B1Σ+(ν′=0)态跃迁的ISFF

4．4 本章总结

第5章 CO2的动力学参数研究

5．1 研究背景

5．2 实验方法

5．2．1 EELS方法

5．2．2 NRIXS方法

5．3．1 解谱方法

5．3．2 能量损失约9 eV处的GOS

5．3．3 1Σ+u古态跃迁的ISFF

5．3．4 1∏u态跃迁的ISFF

5．3．5 能量损失约11 eV处电子态的标定

5．4 本章总结

第6章 总结与展望

参考文献

致谢

在读期间发表的学术论文与取得的研究成果