三氯卡班在反硝化系统中的行为机制及其对反硝化微生物的影响

摘要

三氯卡班(Triclocarban，TCC)作为一种高效抗菌剂，属于个人药品及护理品的一种，被越来越多地用于生产和生活中，广泛使用已导致其大量释放到环境中，TCC的归趋及其对微生物的潜在影响引起了越来越多的关注。TCC排放后不可避免地进入到污水处理厂并且与生化过程中的微生物接触，但是关于三氯卡班和污水处理系统中的关键微生物之间的关系的研究较少。作为废水处理中的重要微生物群落，反硝化微生物可能会去除TCC，同时会受到TCC的影响。但是，TCC在反硝化微生物的命运及其对反硝化菌的影响仍然未知。　　本研究采用实验室驯化的反硝化污泥进行实验，通过反硝化反应器的长期运行试验和批次试验来分析TCC在反硝化反应器中的去除及其机理，以及TCC对反硝化系统的影响。并采用高通量测序的方法对反硝化微生物的多样性和组成进行分析，主要结论有几下几点：　　(1)实验结果表明，当TCC浓度在1~20mg/L范围内时，通过反应器稳定运行，污泥反硝化过程可去除71.2%~79.4%的废水TCC。　　(2)质量平衡分析表明，TCC的去除主要是吸附而不是生物降解，吸附等温线分析表明不均匀的多层吸附是去除的主要方式，羟基，酰胺和多糖是可能的吸附位点。　　(2)短期暴露后反硝化微生物的物理化学性质未受影响，但长期暴露于TCC增加了污泥沉降指数和毛细吸水时间，恶化絮凝性和疏水性。实验结果还表明短期暴露于TCC中不影响反硝化效率，在长期运行中，TCC会严重影响反硝化性能，其中20mg/L的TCC存在会使反硝化效率降低70%。　　(3)机理研究表明，长期接触TCC会导致反硝化污泥胞外聚合物(尤其是蛋白质)增加，反硝化菌活性下降。通过高通量测序的进一步分析表明，TCC降低了微生物群落的多样性和丰富性，并降低了典型的反硝化菌属的含量，例如Hyphomicrobium，Parococcus，Saprospiraceae和unclassified-f-Rhodocyclaceae。冗余分析表明，TCC抑制了以上几种主要反硝化功能菌并且对反硝化性能起到抑制作用。

目录

声明

第 1 章 绪论

1.1 药品及个人护肤品的概况

1.2 三氯卡班研究进展

1.2.1 抗菌剂研究进展

1.2.2 三氯卡班的特性

1.2.3 TCC的抑菌性能

1.2.4 TCC的杀菌机理

1.3 TCC在环境中的分布和迁移转化

1.3.1 TCC在污水处理厂中的浓度

1.3.2 TCC在自然水体环境中的浓度

1.3.3 TCC在沉积物及土壤中的浓度

1.3.4 TCC在生物体中的积累浓度

1.4 TCC的代谢及生物毒性

1.4.1 TCC的代谢产物

1.4.2 TCC对哺乳动物的生态毒性

1.4.3 TCC对水生生物的生态毒性

1.5 TCC在污水生物处理过程中的毒性作用和去除研究进展

1.5.1 活性污泥法及污泥的理化性质

1.5.2 生物脱氮的机理

1.5.3 TCC在污水处理系统中的毒性作用和去除研究进展

1.6 研究内容、研究意义及技术路线

1.6.1 研究目的及意义

1.6.2 研究的内容及技术路线

第 2 章 试验材料与方法

2.1 引言

2.2 实验设计思路

2.2.1 母反应器的搭建及污泥驯化

2.2.2 TCC在反硝化污泥中的去除实验研究

2.2.3 TCC对反硝化微生物的理化性质及性能的影响试验

2.3实验材料与装置

2.3.1 实验用水的组成

2.3.2 实验所用的药品与试剂

2.3.3 实验所用的仪器

2.4 分析检测方法

2.4.1 污水和污泥中常规指标的测定

2.4.2 TCC的测定

2.4.3 吸附动力学和吸附等温线拟合

2.4.4 TCC的质量平衡分析

2.4.5 污泥理化性质的测定

2.4.6 红外光谱的测定及分析

2.4.7 EPS的提取测定以及EPS中糖和蛋白质的测定

2.4.8 反硝化菌的活性试验

2.4.9 微生物群落的测定分析

第 3 章 TCC在反硝化系统中的去除及其机理研究

3.1 引言

3.2 TCC在反硝化系统中的去除

3.3 反硝化污泥对TCC的吸附机理

3.3.1 反硝化污泥对TCC的吸附动力学

3.3.2 反硝化污泥对TCC的吸附等温线

3.3.3 TCC对反硝化污泥表面官能团的影响

3.4 本章小结

第 4 章 TCC对反硝化系统的影响

4.1 引言

4.2 TCC对反硝化微生物理化性质的影响

4.2.1 TCC对反硝化微生物理化性质的短期影响

4.2.2 TCC对反硝化微生物理化性质的长期影响

4.3 TCC对反硝化微生物性能的短期和长期影响

4.3.1 TCC对反硝化微生物性能的短期影响

4.3.2 TCC对反硝化微生物性能的长期影响

4.3.3 TCC在稳定运行时期的周期内对反硝化微生物性能的影响

4.4 本章小结

第 5 章 TCC影响反硝化污泥理化性质和反硝化效率的机理研究

5.1 前言

5.2 反硝化系统中EPS的含量和组成变化分析

5.3 TCC对反硝化微生活性的影响

5.4 TCC长期暴露下反硝化微生物群落多样性分析

5.4.1 TCC对反应器中的微生物数量的影响

5.4.2 四个反应器中反硝化微生物群落多样性分析

5.4.3 TCC长期暴露后反硝化微生物的菌群组成成分分析

5.4.4 冗余分析

5.5 本章小结

第 6 章 结论与展望

6.1 结论

6.2 本课题的主要创新点

6.3 展望

参考文献

附录A 攻读学位期间论文发表情况

致谢