721矿尾矿库中核素（铀、钍）迁移特征及其对库区水环境影响

摘要

露天堆放的铀尾砂经过风化作用、雨水淋滤、地表径流等外界作用，其中的放射性核素（U、Th)会被浸出，使铀尾矿成为一个潜在的放射性污染源。本文以相山721矿铀尾矿及周边地区为研究对象，通过野外调查、取样、室内酸浸实验、模拟降雨柱实验以及运用PHREEQC-Ⅱ对水化学成分进行计算分析，研究铀尾矿核素的含量、形态特征、及其在库区水环境中存在形式及迁移行为。主要研究成果如下：　　(1)尾矿库中，尾矿砂的铀含量随着取样深度加深逐步增加，钍含量则集中在尾矿砂表层。用体积比4%的硫酸对不同深度取样的尾矿砂进行静态浸泡实验，实验结果表明：尾矿砂中铀的浸出总量随着取样深度的加深呈现出含量增加的趋势，在60cm处铀的浸出总量最大。钍的浸出总量随取样深度的加深而产生了明显降低的趋势，表层钍的浸出总量大于其他各层。主要原因是暴露在空气中的尾砂中铀被氧化为六价，经降水淋洗，溶解下渗，在深部累积，而钍不是变价元素，并且不易溶解，所以不易发生迁移行为。铀、钍的浸出过程基本可分为快速浸出阶段、缓慢浸出阶段或稳定阶段、饱和阶段这三部分，说明浸出初期在硫酸的作用下部分可溶性的铀、钍会快速进入浸出液中，导致前期浸出液中离子浓度较高，而实验后期铀、钍的浸出基本受内扩散控制，浸出缓慢，浸出量较小。　　(2)自然降雨条件对尾矿砂铀的浸出变化产生主要影响，模拟酸雨条件下(pH=4、6)，尾矿砂铀的浸出过程相似，都是随着深度的增加，淋滤液浸出尾砂中铀元素所用的时间就越长。当使用pH=4的淋滤液进行浸出实验时，尾矿砂浸出液的pH>8时，浸出液中的铀元素含量降低为0;当使用pH=6的淋滤液进行浸出实验时，尾矿砂浸出液的pH>7.85，浸出液中的铀元素含量降低为0。这说明浸出液的pH值变化受到淋滤液的pH值大小的影响，淋滤液的酸性大小会直接影响到尾矿砂中U的赋存形态及浸出量的变化。　　(3)运用PHREEQC-Ⅱ对研究区浅层地下水、尾矿库渗滤水、地表水及尾矿砂浸出液中主要元素形态进行模拟计算。结果发现pH值与pe值对水中铀离子的形态分布特征有着决定性影响。pH值的变化主要与U02F+、UO2F2、UO2F3-, U02(C03)34-、U02(C03)22_这五种形态相关，U02F+、UO2F2, U02F3_的含量随着溶液pH值的增加，含量逐渐减少；U02(C03)34_随着pH值的增加，含量逐渐增加，当4H<8时，U02(C03)22_含量增加，在pH=8处达到最大值，随后含量开始降低，这是因为随着pH增加，地下水所处环境逐渐由弱酸性变为弱碱性，氟化铀酰会逐渐沉淀，地下水中的碳酸根离子增多，并与铀酰结合，形成碳酸铀酰，溶解于水中；而当pe<6 时，浅层地下水中的U主要以六价态形式存在，但是也存在较少量四价态的形式。当pe>6时，浅层地下水中的铀仅存在六价态，四价铀全部消失。说明当pe值升高，浅层地下水中的氧化性增强，水中四价铀被氧化成六价铀。　　(4)主要创新点：1)研究铀尾矿库中放射性核素（U、Th)的迁移行为和存在形式2)计算不同类型水（浅层地下水、尾矿砂浸出液、尾矿库渗滤水和地表水）铀元素的存在形式及影响因子。这对建立铀尾矿区环境污染防治有着重要的实际意义。

目录

第一个书签之前