La2Ce2O7复合氧化物催化剂用于甲烷氧化偶联制乙烯

目录

声明

第1章 绪论

1.1 研究背景

1.2 甲烷氧化偶联反应机理及活性位点的研究

1.2.1 甲烷氧化偶联氧物种的研究发展

1.2.2 表面酸碱性

1.3 几种经典的甲烷氧化偶联催化剂发展历程

1.3.1 Mn/Na2WO4/SiO2催化剂

1.3.2 Li/MgO 催化剂

1.3.3 稀土氧化物

1.3.4 A2B2O7复合物

1.4 本文研究的主要内容及意义

1.4.1 研究意义

1.4.2 研究内容

第2章 实验部分

2.1 原料试剂与实验部分

2.1.1 主要试剂和气体

2.1.2 主要实验仪器

2.2 催化剂的制备

2.3 甲烷氧化偶联活性评价装置

2.4 催化剂表征

2.4.1 X射线粉末晶体衍射（XRD）

2.4.2 拉曼光谱

2.4.3 比表面及孔隙分析（ASAP-2020）

2.4.4 程序升温还原

2.4.5 程序升温脱附（TPD）

2.4.6 电子自旋顺磁共振仪

2.4.7 原位红外测试 (In stiu DRIFTS)

2.4.8 X射线光电子能谱（XPS）

第3章 通过优化制备方法制备La2Ce2O7催化剂用于低温甲烷氧化偶联

3.1 引言

3.2 催化剂制备

3.2.1 La2Ce2O7-CP 催化剂的制备

3.2.2 La2Ce2O7-HT 催化剂的制备

3.2.3 La2Ce2O7-GNC 催化剂的制备

3.3 结果与讨论

3.3.1 La2Ce2O7催化剂的XRD 和拉曼研究

3.3.2 La2Ce2O7催化剂的N2吸附-脱附结果分析

3.3.3 La2Ce2O7催化剂的反应性能

3.3.4 La2Ce2O7催化剂的H2-TPR 研究

3.3.5 La2Ce2O7催化剂的O2-TPD 和EPR 研究

3.3.6 用原位DRIFTS 探测La2Ce2O7催化剂上的活性氧位点和中间体

3.3.7 XPS 研究La2Ce2O7催化剂的表面性质

3.3.8 通过CO2-TPD 测量La2Ce2O7催化剂的表面碱度

3.4 结论

第4章 La2O3和CeO2纯氧化物及其简单混合物与La2Ce2O7复合氧化物催化剂用于甲烷氧化偶联反应性能的比较

4.1 引言

4.2.2 La2O3和CeO2混合物的制备

4.3 结果与讨论

4.3.1 La2O3和CeO2纯氧化物及其简单混合物与La2Ce2O7复合氧化物催化剂BET和XRD结果分析

4.3.2 La2O3和CeO2纯氧化物以及简单混合物与La2Ce2O7复合氧化物催化剂拉曼结果分析

4.3.3 La2O3和CeO2纯氧化物以及简单混合物与La2Ce2O7复合氧化物催化剂反应性能测试结果

4.3.4 La2O3和CeO2纯氧化物以及简单混合物与La2Ce2O7复合氧化物催化剂XPS O1s 结果

4.3.5 La2O3和CeO2纯氧化物以及简单混合物与La2Ce2O7复合氧化物催化剂CO2-TPD表征结果

4.4 本章小结

第5章 结论与展望

5.1 结论

5.2 展望

致谢

参考文献

攻读学位期间的研究成果