载铁活性炭的制备及其对水溶液中铀酰离子的去除研究

摘要

在铀矿开釆和提炼过程中产生大量的含铀废水，会改变铀矿周围环境的本底辐射而引发物种基因突变，对人类生存和社会发展造成潜在威胁，也会给人类身体健康和国家经济发展带来严重影响。铁单质因具备较高的反应活性而成为环境污染修复领域的一个研究热点，但是单质铁易团聚和易氧化的特性抑制了其应用。近年来，载铁活性炭被认为是可以缓解铁单质缺陷的有效方式之一。因此，寻求一种优良的方法制备高性能、低成本的载铁活性炭显得十分重要。　　本文提出了采用液相还原（Liquid Reduction method，LR)、碳热法(Carbonthermal Treatment method，CT）、初湿含浸法（Incipient Wetness method，IW）制备载铁活性炭（Fe loaded Active Carbon，Fe-AC），并借助扫描电镜（Scanning Electron Microseope，SEM）、X射线衍射（X-ray diffraction，XRD）、比表面&孔径分析（Specific Surface Area&Pore Size，SSA&PZ）、X射线光电子谱（X-ray photoelectron spectroscopy，XPS）、傅里叶变换红外光谱（Fourier Transform Infra-Red，FTIR）等手段对三种方法所制备的Fe-AC进行了表征分析。利用静态试验方法，考察了不同影响因素对去除性能的影响，并对吸附后的数据采用吸附动力学、等温线、热学进行分析和讨论，从而得到不同制备方法得到的Fe-AC对U(VI)的去除机理。论文主要研究了以下内容：　　（1）Fe-AC-LR去除水溶液中的U(VI)。　　分析表明，单质铁颗粒以小球形较为均匀地负载于活性炭的孔隙中。吸附U(VI)后铁表面被腐蚀形成新晶体。Fe-AC-LR吸附U(VI)的最佳条件是：AC粒径（d）≤75μm，FeSO4·7H2O与AC质量比（mFe/mAC）为1.25g/1.00g，Fe-AC-LR投加量（m）为0.80g/L，反应时间（t）是1.00h，pH为5.00，Co和温度（T）对吸附影响较小，腐殖酸和离子强度对吸附的影响较大，准二级反应动力学模型、Freundlich和Redlich-Perterson吸附等温模型可以很好地对Fe-AC-LR吸附U(VI)的过程进行拟合。Fe-AC-LR对U(VI)的吸附是个自发过程。　　（2）Fe-AC-CT吸附水溶液中的U(VI)　　研究表明，铁颗粒均匀的分散在活性炭表面，晶型较好，吸附后被氧化为花瓣状的Fe2O3。d≤75μm，mFe/mAC=5.00g/1.00g，m=2.00g/L，Co=125mg/L，t=72.00h，pH=5.00，T=50.0℃C，Fe-AC-CT对U(VI)的吸附性能较好。腐殖酸和离子强度促进Fe-AC-CT对水溶液中U(VI)的去除。Fe-AC-CT吸附U(VI)的过程符合准一级和准二级动力学模型。Langmuir和Redlich-Perterson等温模型都可以很好地对Fe-AC-CT吸附U(VI)的过程进行拟合，该反应是吸热反应。　　（3）Fe-AC-IW吸附水溶液中的U(VI)　　结果显示，铁呈壳核结构负载在活性炭上，分布较为疏散。Fe-AC-IW吸附U(VI)达到最大吸附量时，d≤75μm，mFe/mAC=5.00g/1.00g，m=1.00g/L，t=72.00h，pH=5.00，T=50.0℃。腐殖酸和离子强度促进Fe-AC-IW对溶液中U(VI)的去除。Fe-AC-IW对 U(VI)的吸附过程符合准二级动力学模型、Langmuir和Redlich-Perterson，该反应是吸热反应。

目录

声明

1 绪论

1.1 选题依据和研究背景

1.2 含铀废水处理的研究现状

1.3 载铁复合材料去除U(VI)的研究现状

1.4 研究意义

1.5 研究内容、技术路线及创新点

2 实验方法

2.1实验试剂与仪器

2.2 载铁活性炭样品的制备

2.3 载铁活性炭结构的表征方法

2.4 吸附实验方法

2.5 吸附实验

2.6 实验数据分析

2.7 本章小结

3 Fe-AC-LR去除水溶液中的U(VI)

3.1 前言

3.2 Fe-AC-LR的吸附前后的表征

3.3 Fe-AC-LR吸附铀酰离子的影响因素

3.4 吸附动力学

3.5 吸附等温式

3.6 Fe-AC-LR吸附U(VI)的机理分析

3.7 本章小结

4 Fe-AC-CT去除水溶液中的U(VI)

4.1 前言

4.2 Fe-AC-CT的吸附前后的表征

4.3 Fe-AC-CT吸附铀酰离子的影响因素

4.4 吸附动力学

4.5 吸附等温式

4.6 吸附热力学

4.7 Fe-AC-CT吸附U(VI)的机理分析

4.8 本章小结

5 Fe-AC-IW 去除水溶液中的U(VI)

5.1 前言

5.2 Fe-AC-IW的吸附前后的表征

5.3 Fe-AC-IW吸附铀酰离子的影响因素

5.4 吸附动力学

5.5 吸附等温式

5.6 吸附热力学

5.7 Fe-AC-IW吸附U(VI)的机理分析

5.8 本章小结

6 结论与建议

6.1 结论

6.2 建议

致谢

参考文献