利用同步辐射光电离质谱技术研究甲苯分子离解光电离动力学

摘要

甲苯的光电离离解动力学研究是物理学、化学、以及大气环境科学的重要基础研究课题。本论文主要是利用同步辐射真空紫外光单光子电离、超声分子束和反射式飞行时间质谱技术相结合，开展对甲苯分子光电离解离动力学的实验研究。通过本研究确定甲苯母体分子的电离能，离解产物的出现势和离解能以及分子离子离解动力学等方面的数据。与此同时，利用Gaussian03软件G3方法计算甲苯分子光电离和光离解过程，并结合实验数据讨论甲苯分子光电离和离解机理。主要成果如下：　　在实验层面，研究了甲苯在7.5～25.5eV的光电离离解过程。由实验得到甲苯的单电离和双电离的电离能分别为8.82和23.09eV。同时也测得了通过电离解离产生的碎片离子C7H7+，C6H5+，C5H6+，C5H5+，C5H3+，C4H5+，C4H4+，C4H3+，C4H2+，C3H3+，C2H3+的光电离效率谱，大部分碎片离子的出现势和文献值都是符合的很好。利用量化计算对甲苯光电离解离进行理论计算，得到其电离能理论值为8.90eV，与实验值基本吻合。理论计算也得到C7H7+，C5H6+，C5H5+碎片离子的出现势分别为11.15或11.03，13.69，16.28eV。然后将实验和理论计算结果结合，详细的讨论了C7H7+，C5H6+，C5H5+离子的解离过程，同时理论计算也获得了解离过程中所涉及的中间体和过渡态。　　本研究将为原子分子数据库，提供甲苯分子的光电离离解动力学方面的参考信息；同时也为大气层甲苯污染的防治提供依据。

目录

声明

1 同步辐射光源及原子与分子物理实验站

1.1同步辐射光源发展

1.2同步辐射的应用

1.3合肥同步辐射实验室的相关性能

1.4原子与分子物理光束线及实验站

1.5小结

2量子化学计算

2.1量子化学计算理论

2.2结构优化及频率计算

2.3高精度能量模型

2.4本论文采用的计算方法和基组

2.5小结

3 甲苯光电离解离研究综述

3.1甲苯概述

3.2分子光电离及解离研究概述

3.3甲苯的光电离研究现状

3.4本论文的主要研究内容及意义

3.5小结

4 甲苯的同步辐射光电离解离实验研究

4.1引言

4.2实验

4.3结果与讨论

4.4小结

5 甲苯的同步辐射光电离解离理论研究

5.1理论计算

5.2计算结果

5.3讨论

5.4小结

6 结论与展望

本论文研究结论

本论文工作展望

致谢

参考文献

附录