基于功能化纳米金粒子可视化比色检测铀(Ⅵ)的研究

摘要

近年来，随着核工业的迅猛发展，大规模的铀矿开采造成地表水、地下水、土壤、大气和生态的放射性污染、环境地质灾害、水土流失等众多问题。铀及其化合物具有高致癌性和高生物毒性，对人体健康和安全有着致命的威胁。因此，发展简单、快速、高效的铀检测方法显得愈发重要。纳米金粒子具有优异的光学性能，强的表面等离子体共振和表面易功能化等性质，在生物检测和金属离子检测等方面有着广泛的应用。本论文对纳米金粒子分别进行了咪唑和磷酸功能化，制备了咪唑化纳米金粒子和磷酸化纳米金粒子等新型比色传感器。　　（1）以具有核壳结构的Au@SiO2纳米颗粒为基底，采用二乙基磷酰乙基三乙氧基硅烷（DPTS）对其进行功能化修饰，制备了二乙基磷酰乙基三乙氧基硅烷功能化纳米金粒子（Au@SiO2-DPTS）。基于磷酸根对铀酰离子的螯合作用，Au@SiO2-DPTS可与铀酰根离子形成金属螯合物，诱导Au@SiO2-DPTS聚集，致使溶液由酒红色转变为蓝色，该变化可直接通过肉眼识别，从而建立起一种简单快速且适用于现场实时检测UO22+的可视化比色检测的方法。在最优的pH、TEOS加入量、底物浓度和显色时间等条件下，其它金属离子（Ni2+、Co2+、Mn2+等17种金属离子）对该比色系统无干扰。当铀酰离子浓度在4.23-10.28μmol/L范围内，该浓度与吸光度比值(A600/A523)呈现良好的线性关系（Y=0.0118X+0.0967（R2=0.99）），最低检测限为4.85×10-7 mol/L。　　考察了不同增敏剂对该比色系统的影响，明确了L-胱氨酸具有显著的增敏效果，检测的pH范围增宽，显色时间缩短至5min，其检出限低至7.1×10-8 mol/L。　　（2）以N-(3-氨基丙基)咪唑功能化的纳米金粒子（imid-AuNPs）为探针对铀酰离子进行比色检测。imid-AuNPs的咪唑基团可与铀酰根离子形成金属螯合物，诱导imid-AuNPs聚集，致使溶液由酒红色转变为蓝色，该变化可直接通过肉眼识别，从而建立起一种简单快速且适用于现场实时检测UO22+的可视化比色检测的方法。在最优的pH、底物浓度和显色时间等条件下，其它金属离子（Ni2+、Co2+、Mn2+等11种金属离子）对该比色系统无干扰。当铀酰离子浓度在1.5-13.36μmol/L范围内，该浓度与吸光度比值呈现良好的线性关系（Y=0.1552X+0.4526（R2=0.90）），最低检测限为5.84×10-8 mol/L。　　（3）以具有核-壳结构的Au@SiO2纳米颗粒为基底，采用N-[3-(三乙氧硅烷基)丙基]-4，5-双氧咪唑对其进行功能化修饰，制备了N-[3-(三乙氧硅烷基)丙基]-4，5-双氧咪唑功能化纳米金粒子（IMID-Au@SiO2），建立了一种简单快速且可用于现场实时检测UO22+的可视化比色检测的方法。通过优化pH、TEOS加入量、底物浓度和显色时间等条件后，相较于Ni2+、Co2+、Mn2+等12种金属离子，IMID-Au@SiO2对UO22+显示出了极高的选择性。在最优实验条件下，检测UO22+时，浓度在0.42-4.23μmol/L范围内呈现出良好的线性关系（R2=0.99），最低检测限为1.1×10-7 mol/L。

目录

声明

第一章 前言

1.1 铀

1.2 纳米比色检测技术

1.3 Au@SiO2、Ag@SiO2的制备及应用

1.4 论文研究意义与目的

1.5 论文研究内容

参考文献

第二章 二乙基磷酰乙基三乙氧基硅烷功能化Au@SiO2对铀(VI)的可视化比色检测研究

2.1 引言

2.2 实验部分

2.3 实验结果与讨论

2.4 增敏

2.5 分析应用

2.6 小结

参考文献

第三章 N-(3-氨基丙基)咪唑功能化纳米金对铀(VI)的可视化比色检测研究

3.1 引言

3.2 实验部分

3.3 实验结果与讨论

3.4 分析应用

3.5 小结

参考文献