水动力变化条件下三峡库区典型支流微塑料的分布及归趋

摘要

微塑料作为一种新兴污染物，由于尺寸小、生产使用量大、处置不当以及在环境中难以被彻底降解等特性，在生态系统中广泛分布，因此成为全球关注的热点环境问题。近年来，越来越多的研究表明微塑料可以造成潜在的生态风险，因此理解微塑料在水环境中的赋存特征和环境行为具有重要的意义。选取三峡库区库尾典型支流御临河为研究区域，通过荧光法处理检测，揭示环境中微塑料的赋存特征，分析其可能的来源，并探讨微塑料在不同水动力条件下的迁移规律。　　御临河干流、库湾、支流、不同深度分层水体、沉积物和岸坡土壤中均存在微塑料，进一步佐证了并非所有的微塑料都会漂浮于水面，相当一部分微塑料并未随河流迁移入海，而是滞留于河流水系统内。对于干流表层水体中的微塑料，冬季蓄水期御临河河口—舒家段干流沿程各采样点的丰度范围为(0.58～1.32)×106个/km2，库湾的微塑料丰度范围为(0.20～1.28)个/L，支流的微塑料丰度范围为(0.20～5.40)×10-1个/L，微塑料丰度大致呈现出库湾＞支流＞干流的规律。冬季蓄水期河口—西河段采样点的丰度范围为(0.76～2.00)×106个/km2，夏季泄水期河口—西河段采样点的丰度范围为(1.13～1.92)×106个/km2。相比其他采用拖网法的研究，干流表层中微塑料丰度范围变化较小，基本处于中等污染水平。对于河口—西河段采样点沉积物中的微塑料，冬季蓄水期的丰度范围为(0.90～2.54)×103个/kg dw，夏季泄水期的丰度范围为(0.67～1.71)×103个/kg dw。相比其他采用同样单位的研究，干流沉积物中微塑料丰度基本处于中等偏高的污染水平。　　通过分析不同样品中微塑料的特征发现，微塑料数量和尺寸基本符合幂函数关系，尺寸越小的微塑料数量越多，环境中微塑料破碎程度越高。小尺寸微塑料更容易出现在表层水体中。微塑料形态多种多样。研究将发现的微塑料根据三维空间尺寸分为三种形状：纤维状、薄片状和块状。不同样品中微塑料形状分布虽然存在差异，但纤维状和块状微塑料基本显著高于薄片状，农田附近薄片状微塑料多于其他区域，污水处理厂尾水排放处附近的纤维状微塑料较多。不同季节蓄水和泄水的变化可能导致沉积物中微塑料的形状赋存发生改变。微塑料荧光强度分布存在差异：干流表层出现很多荧光强度异常高的微塑料；上游人类聚集区的舒家附近荧光强度更高；夏季泄水期的环境条件更利于疏水性较低、密度较大的微塑料迁移到表层水体中。经过拉曼光谱验证，采用荧光法鉴别微塑料成功率达到100%。大尺寸微塑料中PP、PE、PS占比较高，小尺寸微塑料中PET和PU占比较高。　　人类活动中产生的污染对微塑料在环境中的分布有着显著影响。通过调查发现御临河干流中的微塑料可能来自点源（支流汇入、经过处理或未经处理的雨污水排放；库湾污染热点）或者面源（农业；城市径流冲刷）污染。御临河各采样点中形状规则、表面较平整的初生微塑料很少，绝大多数都是次生微塑料。不同支流由于污染程度、流量各异，所以对临近干流表层水体中微塑料的赋存特征影响各异。污水处理厂尾水是御临河干流中微塑料污染的重要点源；虽然库湾相对封闭，与干流水体不易交换，但微塑料在御临河干流和库湾之间仍会发生迁移。周期性的水浸、光照，再加上植物的刺破、拖拽等复杂的物理化学过程，也促进库湾中积累的大型塑料垃圾不断风化、破碎形成微塑料迁移至干流水体中；河口和排花岸坡土壤中的微塑料丰度为(1.181～2.046)×103个/kg dw,岸坡土壤的微塑料很有可能来源于农业面源污染，并且是附近水体中微塑料的重要来源，排花是御临河微塑料潜在的聚积热点，夏季排花附近有不少尺寸较大、疏水性较强、密度较低的薄片状或块状微塑料输入河流水系统；上游人类聚集区域的微塑料丰度显著高于下游自然林地区域的微塑料丰度。　　微塑料在河流系统中的迁移过程是横向迁移和垂向迁移共同作用的结果。微塑料随水流方向的横向迁移过程受到水平流速的较大影响。微塑料易在流速缓慢的库湾和坝前表层水体中积累；冬季蓄水期受长江回水倒灌的影响，干流表层的微塑料丰度升高。因为微塑料在静水中的垂向运动缓慢，易受到水流紊动的影响，所以在自然水体中，外部因素如湍流混合作用对微塑料的垂向运动影响很大。微塑料在不同深度水体中的赋存特征存在空间差异：河口和西河采样点都位于河流交汇处，较为特殊的水动力条件变化导致了表层水体和沉积物中微塑料的赋存情况在不同季节产生较为明显的差异，其中位于长江干流和御临河生态调节坝之间的河口水动力条件变化最为特殊，水动力条件的季节变化使微塑料的赋存特征在坝前和坝后产生明显的差异，流速变大不仅使微塑料从沉积相转移到水相，还使微塑料产生更强烈的破碎。周期性的蓄水和泄水使微塑料发生沉积和再悬浮，不断在消落带岸坡土壤、水体和沉积物中发生迁移。　　研究可为微塑料污染管控提供基础数据支撑。

目录

1 绪 论

1.1 研究背景

1.1.1 微塑料的危害

1.1.2 国内外微塑料污染现状及应对措施

1.2 国内外微塑料研究现状

1.2.1 环境中微塑料调查研究方法学

1.2.2 环境中微塑料的赋存与分布特征

1.2.3 环境中微塑料的源汇迁移机制

1.2.4 环境中微塑料的毒理效应

1.3 研究目的及意义

1.4 研究内容与技术路线

2 实验材料及方法

2.1 三峡库区御临河流域概况及采样点设置

2.2.1 采样工具

2.2.2 预处理器材

2.2.3 鉴别定量设备器材

2.3 样品采集和保存

2.3.1 表层水样中微塑料采集

2.3.2 各深度水样中微塑料采集

2.3.3 底泥沉积物中微塑料采集

2.3.4 样品保存

2.4.1 样品预处理

2.4.2 样品鉴别定量

2.5 质量保证与控制

2.6 统计分析

3 三峡库区御临河微塑料赋存特征

3.1 微塑料丰度

3.2 微塑料尺寸特征

3.3 微塑料形状特征

3.4 微塑料种类特征

3.5 本章小结

4 三峡库区御临河微塑料源解析

4.1 点源污染中的微塑料

4.2 面源污染中的微塑料

4.3 本章小结

5 水动力对微塑料迁移过程的影响

5.1 三峡水库运行调度方式

5.2 水动力对微塑料横向迁移的影响

5.3 水动力对微塑料垂向迁移的影响

5.4 本章小结

6 结论及建议

6.1 结论

6.2 建议

参考文献

附录

A. 作者在攻读学位期间发表的论文目录

B. 作者在攻读学位期间申请的专利目录

C. 作者在攻读学位期间参加的主要科研项目

D. 学位论文数据集

致谢