烟叶和烟气中TSNAs的含量分析及其与前体物的关系

摘要

烟草特有亚硝胺(Tobacco-SpecificNitrosamines，TSNAs)是一类仅存在于烟草及烟气中的N-亚硝胺化合物，属于器官特异性致癌物质，其作用的主要靶器官是肺部组织。TSNAs中较为重要的有四种，包括亚硝基降烟碱(NNN)、亚硝基新烟草碱(NAT)、亚硝基假木贼碱(NAB)和4-(甲基亚硝胺基)-1-(3-吡啶基)-1-丁酮(NNK)，它们是烟草在调制、发酵和燃烧时，由仲胺和叔胺生物碱与硝酸盐或亚硝酸盐发生亚硝化反应生成的。TSNAs可诱导实验动物产生多种癌症，其中NNN和NNK的致癌性最为强烈，致癌性的TSNAs没有安全阈值，对人体具有潜在的癌症危胁。 为全面了解我国烟叶原料及卷烟制品中烟草特有亚硝胺(TSNAs)的含量和分布情况，本文对烟叶和烟气中的TSNAs作了含量分析及其与前体物关系的相关研究。实验采用气相色谱-热能分析仪(GC-TEA)联用技术对多种烟叶原料和国内外各种畅销品牌卷烟中的TSNAs进行了定量分析，研究获得了许多烟叶原料和国内外主要品牌卷烟中TSNAs的最新数据。实验探索了TSNAs在烟叶和烟气的含量分布和变化情况，并试图寻找选择性降低烟叶TSNAs含量和卷烟主流烟气(MS)TSNAs释放量的技术途径和方法，提高卷烟产品的吸食安全性，为我国烟草业参与国际竞争提供理论和技术支持。 (1)香料烟烟叶中TSNAs与硝酸盐、亚硝酸盐和烟碱的关系。研究结果表明叶片及叶脉中的TSNAs含量与硝酸盐、亚硝酸盐和烟碱的含量呈正相关关系。从一级烟叶到四级烟叶，叶片中硝酸盐、亚硝酸盐、烟碱和TSNAs含量逐渐增加，叶脉中的TSNAs含量变化也表现出了同样的规律性。因此，在烟草采收后的各种工序处理过程中可以通过化学、物理和生物技术，抑制亚硝酸盐的形成、采用低烟碱、低硝酸盐的烟草品种来减少TSNAs的产生量。 (2)烟叶原料中TSNAs的研究。研究结果显示：烟草类型对烟叶TSNAs含量有明显影响，白肋烟TSNAs含量高于烤烟和香料烟中的TSNAs含量；不同烤烟品种以及不同产地的烟叶中的TSNAs含量也有区别；不同部位的烤烟烟叶中TSNAs含量存在一定的变化趋势，上部烟叶TSNAs含量较高，中部烟叶次之，下部烟叶中的含量较低；烤烟的叶片TSNAs明显比烟梗中的TSNAs含量高，在同等条件下烟草薄片中的TSNAs低于叶片中的TSNAs，但高于烟梗中的含量。 (3)国内和国外卷烟TSNAs的分析研究。对国内48个烤烟型卷烟样品的分析结果显示：烟丝和主流烟气中TSNAs的变化范围分别是85.73～418.03ng/g和8.2～29.71ng/支，其中NAT+NAB的含量最高，NNK含量略高或与NNN接近；对11个烤烟型卷烟样品的分析表明，侧流烟气TSNAs释放量的变化范围是415.87～895.84ng/支，明显高于烟丝和主流烟气TSNAs，其中NNK所占的比例平均为84.29％。对国外27个混合型卷烟样品的分析结果显示：侧流烟气TSNAs释放量明显高于烟丝和主流烟气TSNAs，NNK在总量中的比例平均为69.8％；混合型卷烟主流烟气TSNAs与烟丝TSNAs存在正相关关系，而在侧流烟气中这种相关性不明显。 混合型卷烟烟丝和主流烟气中的TSNAs都相应地高于烤烟型卷烟，而两种类型卷烟的侧流烟气中TSNAs含量相差不大，都含有大量的NNK和挥发性亚硝胺。国外与国内混合型卷烟相比，二者烟丝及主流烟气中的TSNAs总量差别较小；NAT+NAB比例接近，但NNN和NNK在总量中的比例有一定区别，国外卷烟NNK的比例较高，而国内卷烟则是NNN比例较高。 (4)打孔接装纸透气度对主流烟气TSNAs释放量的影响。本项研究对静电打孔120CU、160CU、200CU和激光打孔200CU、300CU、400CU的滤嘴卷烟主流烟气中的TSNAs进行了分析，探讨了不同打孔方式和不同打孔程度对TSNAs含量的影响。研究结果表明：不论是静电打孔还是激光打孔，打孔度对卷烟主流烟气中TSNAs含量有显著影响，并呈负相关关系，即随着滤嘴打孔度的增加，卷烟主流烟气TSNAs释放量降低。表明选择激光打孔或静电打孔，都能够降低卷烟烟气中的TSNAs释放量。 (5)吸烟者尿液中TSNAs的分析检测。研究结果显示：吸烟者尿液中存在完整不变的TSNAs，吸烟方式(“大循环”和“小循环”)不同其尿液中的TSNAs含量有一定区别。每天吸烟的数量，吸烟持续的时间对TSNAs含量也有影响。另外，经过卷烟烟气处理的大鼠在其血液中未检测出以完整形式存在的TSNAs。

目录

文摘

英文文摘

独创性声明及学位论文版权使用授权书

附录

第1章绪论

第2章香料烟烟叶TSNAs与亚硝酸盐、硝酸盐和烟碱的关系

第3章烟叶原料中TSNAs的含量分析

第4章国内卷烟TSNAs的分析研究

第5章国外卷烟TSNAs的分析研究

第6章打孔接装纸透气度对卷烟主流烟气TSNAs的影响

第7章尿液中TSNAs的初步研究

展望

参考文献

总结

致谢