Cu（111）表面扩散势垒的DFT研究和长程相互作用的kMC模拟

摘要

基底表面有序的纳米结构薄膜在现代科技领域中有着广泛的应用，其研究成果转化为生产力的速度越来越快。在原子尺度上揭示纳米薄膜形成初期粒子的扩散、成核等微观过程对改进和优化薄膜生长工艺、提高薄膜的性能具有重要意义。实验上可以利用扫描隧道显微镜(STM)和原子力显微镜(AFM)来观察薄膜的微观形成过程，而理论上，由于不同的理论方法适合不同的时间和空间尺度，需要用与实际生长过程相匹配的理论来研究这一运动规律。本文采用了密度泛函理论(DFT)和动力学蒙特卡罗(kMC)模拟相结合的方法。先用DFT计算了沉积原子在Cu(111)表面的扩散势垒，然后结合计算结果，用kMC方法模拟了长程相互作用下磁性原予在Cu(111)表而自组装形成有序纳米薄膜的微观过程及其成核规律。 首先，用密度泛函理论结合超元胞方法，对Cu原子在Cu(111)表面fcc洞位和hcp洞位的吸附模型进行了几何优化，并用从fcc洞位到hcp洞位过渡态计算的方法，研究了Cu(111)表面扩散势垒的计算模型。通过对不同基底层数、表面弛豫层数、表而覆盖率、真空层厚度的比较，认为基底层数为6层，表而弛豫2层，表而覆盖率为1/4ML(monolayer)，真空层为1.0nm的计算模型满足计算Cu(111)表而的扩散势垒的要求。并且，根据以上模型，计算了Fe、Co、Ni等磁性原子在Cu(111)表面的扩散势垒和磁矩。 其次，结合计算得到的扩散势垒和动力学蒙特卡罗方法，模拟了长程相互作用下Mn原子在Cu(111)表面的自组装过程。模拟结果发现，表面覆盖率和基底温度对Mn原子的自组装过程有着重要的影响。在基底温度为12K-18K时，Mn原子先形成链状有序结构，但是这种结构不稳定，容易演化成团簇状的纳米超结构。并且，当沉积的原子数目大于饱和覆盖率后，纳米超结构的周期随着覆盖率的增大而减小。此外，系统的研究了长程相互作用下超品格的形成条件，认为排斥环的大小，原子到最稳定点的距离以及扩散势垒的大小是影响大而积超品格形成的主要因素。 最后，结合计算得到的扩敞势垒，用动力学蒙特卡罗方法模拟了长程相互作用下 Ni原子在Cu(111)表面的成核规律。模拟结果发现，由于长程相互作用中排斥势垒的影响，Ni原子的成核推迟，岛密度增大，岛的尺寸变得非常均匀，集中分布在2-6个原子。并且岛密度对基底温度的依赖关系变的不明显，不再满足经典成核理论。

目录

文摘

英文文摘

声明

第一章 绪论

1.1研究背景和意义

1.2本文的研究工作

第二章 基本理论和背景知识

2.1引言

2.2密度泛函理论(DFT)

2.3过渡态(TST)理论

2.4扩散势垒的计算方法

2.5动力学蒙特卡罗方法

2.6金属(111)表面吸附原子间的长程相互作用

2.7临界岛尺寸和经典成核理论

第三章 Cu(111)表面金属原子扩散势垒的DFT研究

3.1引言

3.2计算方法

3.3扩散势垒计算模型的确定

3.3.1不同基底层数的扩散势垒

3.3.2不同弛豫层数的扩散势垒

3.3.3不同覆盖率的扩散势垒

3.3.4不同真空层厚度的扩散势垒

3.4磁性原子在Cu(111)表面的扩散势垒

3.5磁性原子在Cu(111)表面的磁矩

3.6结论

第四章 Mn在Cu(111)表面长程相互作用下自组装生长的kMC模拟

4.1引言

4.2考虑长程作用的kMC模型

4.3模拟结果和讨论

4.3.1覆盖率对自组装的影响

4.3.2温度对自组装的影响

4.4影响纳米超晶格形成的因素

4.4.1排斥环的大小

4.4.2到最稳定位置的距离

4.4.3扩散势垒的大小

4.5结论

第五章 Ni在Cu(111)表面长程相互作用下成核的kMC模

5.1引言

5.2考虑长程相互作用的kMC模型

5.3模拟结果和讨论

5.3.1长程相互作用对岛密度的影响

5.3.2温度对岛密度的影响

5.4结论

第六章 总结与展望

参考文献

致谢

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