佛手渣基超级活性炭的制备及湿储二氧化碳性能研究

摘要

超级活性炭是一类具有高效吸附功能的多孔材料。由于其高比表面积、发达的孔隙结构和特殊的表面化学性质等特征，在气体吸附存储领域被广泛地推广与应用。
　　本文以废弃的佛手渣为原料，经过原料预处理、炭化、KOH浸渍和活化制备了高比表面积和发达孔隙结构的佛手渣基超级活性炭。论文研究了原料佛手渣预处理、炭化、剂炭比和活化等工艺条件与佛手渣基活性炭的碘、苯酚和亚甲基蓝的吸附值之间的关系;同时，运用元素分析、N2吸附等温线、XRD、SEM和FTIR等手段对活性炭的结构进行了表征。结果表明，在预处理温度120℃、预处理时间12h、炭化温度450℃、炭化时间2h、活化温度850℃、活化时间1h、升温速率7℃·min-1、添加剂KOH与佛手渣炭化样品的质量比为5∶1的适宜条件下，可制备出孔容1.60cm3·g-1、BET比表面积2887m2·g-1、孔径集中在1.5-4 nm和碘吸附值1352 mg·g-1的超级活性炭。
　　对液相或气相吸附质的吸附能力是评价活性炭应用潜力的重要指标。针对污水中的苯酚和亚甲基蓝两种典型污染物，本文研究了佛手渣基活性炭脱除水中苯酚和亚甲基蓝的性能。结果表明，在苯酚和亚甲基蓝的初始浓度分别为190 mg·L-1和1.6 g·L-1的条件下，佛手渣基活性炭用量与模型污水的质量比分别为1∶625和1∶200，苯酚和亚甲基蓝的吸附值分别可达113 mg·g-1和320mg·g-1。另外，针对温室气体二氧化碳的重大环境问题，本文进一步研究了佛手渣基活性炭吸附存储二氧化碳的性能。结果表明，在温度3℃和压力3.57 MPa的条件下，干炭样品的二氧化碳吸附容量达到19.21mmol·g-1。由于在预吸附水处理后的活性炭样品孔隙中生成了二氧化碳水合物，随着样品预吸附水量的增加，二氧化碳的吸附容量明显增加。在温度0℃，压力3.57 MPa，水炭比1.7的条件下，二氧化碳的吸附容量最高可达到29.02 mmol·g-1。运用克劳修斯—克拉佩龙方程计算二氧化碳水合物的生成焓为-55.27 kJ·mol-1，此值符合文献报道的二氧化碳水合物的生成焓区间，证明了在佛手渣基活性炭的孔结构中生成了二氧化碳水合物。
　　总之，佛手渣可以作为制备高比表面积活性炭的原料，佛手渣基活性炭在二氧化碳等吸附存储方面展示出巨大的应用潜力。

目录

摘要

引言

第1章 绪论

1．1 佛手的概念及分类

1．2 佛手的开发与利用

1．2．1 景观价值

1．2．2 药用价值

1．2．3 人文价值

1．2．4 经济价值

1．3 活性炭的发展概况

1．4 活性炭的制备原料

1．4．1 矿物质

1．4．2 聚合物质

1．4．3 生物质

1．5 活性炭的制备方法

1．5．1 炭化

1．5．2 活化

1．6 活性炭的结构与功能

1．6．1 微晶结构及功能

1．6．2 孔结构及功能

1．6．3 表面结构及功能

1．7 二氧化碳的分离技术

1．7．1 吸收法

1．7．2 吸附法

1．7．3 膜分离法

1．7．4 膜基吸收法

1．7．5 低温分离法

1．7．6 离子液体循环法

1．7．7 水合物分离法

1．7．8 其他方法

1．8 气体水合物

1．8．1 气体水合物的研究进展

1．8．2 水合物的基本性质

1．8．3 二氧化碳水合物

1．9 课题的意义和内容

第2章 佛手渣基活性炭的制备及表征

2．1 实验仪器及试剂

2．2 活性炭的制备

2．3 活性炭的表征

2．4 实验结果及讨论

2．4．1 碘吸附实验校正因子的选择

2．4．2 炭化

2．4．3 活化

2．4．4 元素分析

2．4．5 工业分析

2．4．6 苯酚吸附值

2．4．7 亚甲基蓝吸附值

2．4．8 TGA表征

2．4．9 N2吸附表征

2．4．10 XRD表征

2．4．11 SEM表征

2．4．12 FTIR表征

2．4．13 TEM表征

2．5 结论

第3章 佛手渣基活性炭吸附存储二氧化碳性能研究

3．1 实验装置及试剂

3．1．1 实验装置

3．1．2 实验试剂

3．2 样品预处理

3．3 体积比的测定

3．4 吸附量的测定

3．4．1 操作流程

3．4．2 吸附量的计算

3．5 结果与讨论

3．5．1 水炭比的影响

3．5．2 温度的影响

3．6 二氧化碳水合物生成焓的计算

3．7 结论

第4章 全文总结及课题展望

4．1 全文总结

4．2 课题展望

参考文献

附录

攻读学位期间取得的研究成果

致谢

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