BiOCl基复合光催化剂的晶面界面设计及性能研究

摘要

光催化对太阳能的利用呈现出的经济、可再生、清洁的优点逐渐被用于缓和恶劣的环境问题及解决能源危机问题。高性能和低成本光催化剂的设计与合成是实现高效太阳能利用的关键问题。BiOCl作为一种新型光催化剂，因其特殊结构而表现出优异光催化性能，成为了近年研究的热点。对于光催化材料的晶面界面选择设计是一个重要的参数。晶面不同不仅可以具有不同的表面电子带结构用于光子吸收，同时对于表面催化反应也展现出对电荷载流子不同的富集能力。在本论文中，我们通过调节BiOCl催化剂的界面结构来提高界面对于光生电荷的传输和分离能力，以改善复合光催化剂的活性。对于材料采用X射线衍射(XRD)、透射电子显微镜(TEM)、红外光谱(FT-IR)、X射线光电子能谱(XPS)、光致发光光谱(PL)、紫外可见漫反射光谱(UV-vis)、光电流(i-t)等测试手段对样品进行性能表征和进一步分析。然后通过降解有机污染物亚甲基蓝(MB)、罗丹明B(RhB)，光催化产氧进行评估所合成复合材料的光催化活性。具体研究内容如下:
　　1.上转换NaYF4∶Yb，Tm-BiOCl复合纳米材料界面晶面设计对提高近红外催化性能的研究。在本篇文章中，我们对NaYF4∶Yb，Tm-BiOCl复合结构选择合适的BiOCl晶面去负载上转换材料NaYF4∶Yb，Tm并对这样不同界面的设计进行了研究。发现NaYF4∶Yb，Tm在BiOCl(110)面上的复合相比于NaYF4∶Yb，Tm在BiOCl(001)面，可以很明显的增强光催化降解染料的性能。这里强调了对上转换-半导体复合纳米材料合理的界面设计用于提高在光催化作用中的能量转移的重要性。
　　2.等离子激元金属和助催化剂在BiOCl纳米片上的界面晶面设计对于提高可见光催化产氧性能的探究。具有等离子激元金属和助催化剂与半导体的复合是同时优化用于高性能光催化的光致电荷载体的产生，转移和消耗的有效方法。复合结构的光催化活性由不同组分之间的晶面上的电荷转移效率决定。在本章中，我们通过在BiOCl不同品面沉积等离子激元金属Ag和PdOx助催化剂，来证明Ag-BiOCl-PdOx复合光催化剂的不同晶面设计导致不同的光催化性能。结果发现与其他Ag和PdOx沉积位置的样品相比，Ag和PdOx在BiOCl(110)平面上的选择性沉积实现了在更高的光催化产氧活性。原因是与Ag-(001)BiOCl和BiOCl(001)-PdOx晶面相比，Ag-(110)BiOCl和BiOCl(110)-PdOx界面品而具有更优异的空穴传递能力。同时提出了两个促进这种增强的原因:(1)在BiOCl(110)晶面处具有更强的电子耦合从而产生薄的接触阻挡层;(2)Ag和PdOx在BiOCl(110)面上可实现最短的平均传递距离。这说明通过晶面设计合成高性能光催化剂的重要性。

目录

摘要

第一章绪论

1．2 BiOCl光催化材料的晶体结构和晶面性质

1．3提高半导体催化剂催化活性的途径

1．4对于表面和界面晶面选择设计要点

1．5本课题的研究意义和研究内容

1．5．1研究意义

1．5．2研究内容

第二章上转换NaYF4∶Yb，Tm-BiOCl复合纳米材料界面晶面选择设计对提高近红外催性能的研究

2．1前言

2．2实验部分

2．2．1实验仪器及试剂

2．2．2光催化剂的制备

2．2．3光催化剂的表征

2．2．4光催化性能的研究

2．3结果与讨论

2．3．1样品的XRD、TEM、HRTEM分析

2．3．2 X射线光电子能谱(XPS)分析

2．3．3 UV-vis-NIR漫反射光谱分析

2．3．4荧光光谱(PL)分析

2．3．5电荷动力学分析

2．3．6光催化性能分析

2．3．7光催化机理的研究

2．4本章小结

第三章等离子激元金属和助催化剂在BiOCl纳米片上的界面晶面设计对于提高可见光催化产氧性能的研究

3．1前言

3．2实验部分

3．2．1实验仪器及试剂

3．2．2光催化剂的合成与制备

3．2．3光催化剂的表征

3．2．4光催化性能的研究

3．3结果与讨论

3．3．1样品的XRD、TEM、HRTEM分析

3．3．2 X射线光电子能谱(XPS)分析

3．3．3 UV-vis漫反射光谱分析

3．3．4荧光光谱(PL)分析

3．3．5光电流(i-t)分析

3．3．6电化学阻抗谱(EIS)分析

3．3．7光催化产O2分析

3．3．8光催化机理研究

3．4本章小结

第四章总结与展望

4．2展望

参考文献

攻读学位期间取得的研究成果

致谢

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