海水体系中沉积物和黑碳对三丁基锡的吸附行为及机理研究

摘要

三丁基锡（Tributyltin，TBT）被认为是迄今为止人类引入海水环境中毒性最大的化合物之一，给海洋环境带来了持久性危害。TBT沉积物/水环境体系的吸附行为一直倍受到广大环境研究者的重视。由化石原料或生物质不完全燃烧产生的黑碳（black carbon，BC）广泛存在于土壤及海洋特别是近海沉积物中，其对污染物的吸附作用也越来越受到关注。本论文采用批量平衡法，研究了TBT在自然沉积物和BC上的吸附规律和机理，其中BCs是以杉木为原料，在400和700℃下热解制备（分别标记为BC400和BC700）。主要内容分为以下两个部分：
　　 首先，研究在不同pH和盐度条件下，TBT在两种不同性质自然沉积物上吸附行为及其吸附机制，结果表明：在实验pH下，高盐度条件有利于沉积物对TBT的吸附；TBT在沉积物上的吸附行为受海水pH和盐度的严重影响；在pH为6.25和盐度为35‰，TBT发生最大吸附，这可能归功于TBT+与沉积物表面的去质子表面基团配位络合达到最佳平衡；在模拟海水条件下，TBT的吸附量随着沉积物中BC添加量的增加而增加，BC可能是影响沉积物吸附TBT的主要因素，且不同温度制备的BC可能会引起沉积物对TBT的吸附机理发生改变。
　　 其次，研究了pH和盐度对BCs吸附TBT的影响，结果表明：在盐度为35％0时，BCs对TBT的吸附亲和力明显比盐度为5％o时要强，具有一定的盐析效应；TBT最大吸附发生在pH为6.25时，这可能是因为分配作用与静电作用共同作用的结果，不同pH条件下的静电作用由XPS分析所证实。

目录

文摘

英文文摘

主要符号说明

第一章 文献综述

1.1 引言

1.2 沉积物对有机污染物的吸附

1.2.1 吸附的概念

1.2.2 吸附模式

1.2.3 沉积物有机质对有机污染物的吸附

1.3 三丁基锡的研究现状

1.3.1 TBT的理化性质

1.3.2 TBT对海洋环境的污染

1.3.3 TBT在沉积物一水体系的吸附行为

1.3.4 TBT在粘土矿物中的吸附行为

1.3.5 TBT在其它吸附剂上的吸附行为

1.4 黑碳的研究现状

1.4.1 BC的来源及分布

1.4.2 BC的理化性质

1.4.3 BC对有机污染物的吸附

1.5 课题的研究目标和内容

1.5.1 课题研究的目标

1.5.2 课题研究内容

第二章 三丁基锡在沉积物上的吸附行为和机理

2.1 引言

2.2 实验试剂与仪器

2.2.1 试剂

2.2.2 仪器设备

2.3 实验材料与方法

2.3.1 吸附剂的制备

2.3.2 沉积物理化性质分析

2.3.3 溶液的配制

2.3.4 TBT在海水中的形态

2.3.5 吸附实验过程

2.3.6 TBT分析方法

2.3.7 数据处理

2.4 结果与讨论

2.4.1 沉积物理化性质对吸附的影响

2.4.2 水溶液pH对吸附的影响

2.4.3 水体系盐度对吸附的影响

2.4.4 BC400对TBT在沉积物上吸附的影响

2.4.5 BC700对TBT在沉积物上吸附的影响

2.5 本章小结

第三章 三丁基锡在黑碳上的吸附研究

3.1 引言

3.2 实验试剂与仪器

3.2.1 试剂

3.2.2 仪器设备

3.3 实验过程与方法

3.3.1 黑碳的制备

3.3.2 黑碳的特性分析

3.3 实验过程与方法

3.3.1 黑碳的制备

3.3.2 黑碳的特性分析

3.3.3 溶液的配制

3.3.4 TBT在海水中的形态

3.3.5 吸附实验过程

3.3.6 TBT石墨炉原子吸收分析方法

3.3.7 XPS分析

3.3.8 数据处理

3.4 结果与讨论

3.4.1 BC700和BC400的特性

3.4.2 BCs特性的影响

3.4.3 海水盐度的影响

3.4.4 海水pH的影响

3.4.5 XPS对吸附机理的验证

3.5 本章小结

第四章 结论与展望

4.1 结论

4.2 展望

参考文献

附录

致谢

攻读硕士学位期间发表学术论文情况