燃煤过程汞析出及模拟烟气中汞吸附脱除试验和机理研究

摘要

汞及其化合物是环境污染控制的污染物种,煤燃料是大气汞污染的一个主要来源,对其研究已成为当今环境研究的前沿问题.该文系统介绍了汞的物化性质、危害、环境来源,着重叙述了煤中汞赋存特性以及国内外有关燃煤汞测量和控制的研究进展,并且在国外测试方法的基础上,完善并形成了一整套适于试验研究的采样、预处理方法和基于原子荧光光谱法(CVAFs)的分析技术.该文研究了煤在层燃、悬浮燃烧、流化床燃烧三种不同燃烧方式条件下,煤中汞的析出规律.三种燃烧条件下燃烧产物中气态、颗粒态汞分布相似,在燃烧区域内主要以单质汞形式存在,气态汞是燃煤汞排放的主要形式,但是又由于具体燃烧条件和煤种的不同而有差异.该文还采用固定床试验系统,采用吸附剂(活性炭、石灰、沸石、Ca(OH)<,2>、生物质半焦等)吸附的方法在模拟烟气条件下进行了各种烟气成分、浓度、温度等因素对吸附效果影响的研究.通过模型计算,选取基本工况,对活性炭、飞灰、石灰等吸附剂的吸附过程进行了模拟,结果基本吻合;通过模型分析,选取某些影响因素,预测了在一定运行条件下活性炭吸附剂的吸附量和穿透曲线.

目录

文摘

英文文摘

独创性声明及学位论文版权使用授权书

第一章绪论

§1.1研究背景

§1.2燃煤过程中痕量元素汞污染防治课题的提出

§1.3生态环境中汞污染的来源以及汞的环境化学性质和生物效应

1.3.1生态环境中汞污染的来源

1.3.2燃煤大气汞污染的特征

1.3.3汞的环境化学性质和生物效应

§1.4本文的研究内容和研究方法

参考文献

第二章煤及其燃烧产物中汞的测定方法和燃煤汞排放控制的研究现状

§2.1煤中汞含量分布以及燃煤汞污染的特征

2.1.1煤中汞含量研究现状

2.1.2煤中汞的赋存状态

2.1.3煤中汞的成因

§2.2煤及其燃烧产物中汞形态分布的测定方法

2.2.1化学分析方法

2.2.2各种方法的比较

2.2.3在线分析方法

§2.3燃煤汞排放控制的国内外研究现状

2.3.1吸附剂方法

2.3.2烟气清洁装置

2.3.3洗选煤技术

2.3.4电晕放电等离子体技术

§2.4燃煤电站汞排放控制工艺流程

2.4.1 ECO Process

2.4.2活性炭脱除工艺

§2.5本章小结

参考文献

第三章煤中汞及煤热转化过程中汞析出规律研究

§3.1煤中痕量汞的测定方法

3.1.1煤样分解方法

3.1.2汞的测试方法

§3.2本文所采用的燃煤汞测量和分析方法

3.2.1设备和试剂

3.2.2采样和样品恢复

3.2.3样品消解

3.2.4样品测量

3.2.5粒子态、氧化态、单质汞和总汞浓度计算

§3.3煤中痕量汞的测试

3.3.1测试步骤

3.3.2试验结果

§3.4煤样热转化过程中汞析出规律试验研究

3.4.1试验方法

3.4.2试验结果

§3.5煤粉层燃时煤中汞析出的试验研究

3.5.1试验装置和试验方法

3.5.2试验系统的稳定可靠性

3.5.3煤燃烧过程中汞的迁移转化

3.5.4温度对烟气中汞形态分布的影响

3.5.5裂解和燃烧对烟气中汞形态分布的影响

3.5.6煤种对烟气中汞形态分布的影响

§3.6本章小结

参考文献

第四章煤燃烧过程中汞形态转化规律试验研究

§4.1煤粉悬浮燃烧时汞析出规律试验研究

4.1.1试验装置和试验方法

4.1.2小型煤粉炉试验系统的稳定性

4.1.3温度对气态汞形态分布的影响

4.1.4气态汞和颗粒态汞的分布

4.1.5煤粉悬浮燃烧时冷却速率对汞形态转化的影响

4.1.6系统的汞平衡分析

§4.2流化床煤燃烧时汞排放特性研究

4.2.1循环流化床燃烧试验装置和试验方法

4.2.2循环流化床燃烧试验煤样分析

4.2.3循环流化床燃烧烟气中汞排放特性

4.2.4循环流化床燃烧飞灰和底渣中汞含量特性

4.2.5石灰石对循环流化床石煤燃烧汞排放的影响

§4.3不同燃烧方式下汞析出特性比较

4.3.1烟气中气态、颗粒态汞分布

4.3.2气态汞中汞形态分布

§4.4本章小结

参考文献

第五章模拟烟气中汞的吸附脱除试验研究

§5.1模拟烟气汞吸附机理试验系统

5.1.1试验装置及介绍

5.1.2模拟烟气成分和吸附剂介绍

§5.2模拟烟气汞的吸附试验方法

5.2.1试验步骤

5.2.2吸附效率和吸附量计算

5.2.3系统稳定性检验

§5.3活性炭对Hg0的吸附试验研究

5.3.1汞入口浓度对活性炭吸附的影响

5.3.2烟气气体成分的影响

5.3.3吸附反应温度的影响

5.3.4用CuCl2处理过后活性炭的吸附性能

5.3.5不同C/Hg比对吸附的影响

5.3.6两种活性炭吸附性能的比较

§5.4飞灰对Hg0的吸附试验研究

5.4.1飞灰含碳量对吸附的影响

5.4.2对飞灰进行处理前后吸附性能的比较

5.4.3汞入口浓度对飞灰吸附的影响

5.4.4吸附反应温度对飞灰LFA1的影响

§5.5钙基吸附剂

5.5.1熟石灰Ca(OH)2

5.5.2CaO

5.5.3飞灰和熟石灰混合物

§5.6沸石

5.6.1改性沸石

5.6.2不同汞入口含量对钠型沸石吸附的影响

5.6.3吸附反应温度对钠型沸石吸附性能的影响

§5.7膨润土、蛭石和生物质半焦

5.7.1膨润土改性样品的吸附性能

5.7.2蛭石改性样品的吸附性能

5.7.3生物质半焦

§5.8其它改性方式

§5.9吸附剂稳定性试验和分析

5.9.1 TCLP浸出试验

5.9.2吸附剂空气中稳定性试验

§5.10吸附剂评价

§5.11本章小结

参考文献

第六章固定床汞吸附系统数学模型

§6.1引言

§6.2汞吸附模型的建立

§6.3吸附过程的物料衡算

§6.4气固两相的传质

6.4.1相际传质

6.4.2颗粒内部的扩散

6.4.3物质总传质过程

§6.5汞在吸附剂表面的反应模型

6.5.1二维气体模型(Henry吸附等温式)

6.5.2 Langmiur吸附等温式

6.5.3 Freundlich公式

6.5.4吸附剂表面的化学吸附

§6.6模型参数的确定

6.6.1固定床的物质总传质系数

6.6.2吸附剂表面反应方程参数

§6.7模型的计算

§6.8固定床吸附计算结果与讨论

6.8.1模拟结果

6.8.2固定床吸附烟气中汞的预测结果

§6.9本章小结

符号表

参考文献

第七章燃煤电站汞排放量的预测模型

§7.1燃煤电站汞排放量的预测模型

7.1.1煤燃烧过程汞元素的迁移过程

7.1.2排放修正因子

7.1.3煤中汞含量对烟气汞排放的影响因子

7.1.4燃烧器形式对煤中汞析出的影响因子

7.1.5烟气清洁系统对烟气汞排放的影响因子

§7.2预测模型估算

§7.3本章小结

参考文献

第八章全文总结及展望

§8.1本文主要研究成果

§8.2创新点

§8.3不足之处和今后工作的设想

附录 作者在攻读博士学位期间发表的论文

致谢