芳环加氢用铑炭催化剂的制备及回收

摘要

芳环化合物广泛地存在于石油馏分中，高含量的芳环化合物会降低原油的质量，如何减少其含量成为一个重要课题。芳环加氢反应是有效降低芳环化合物的重要手段之一，且芳环加氢产物多为重要的化工中间体，在化工和制药产业中有着广泛的运用。目前芳环加氢的催化剂主要为钌系催化剂，非均相催化剂以Ru/C和Ru/Al2O3为代表，但是钌系催化剂的反应条件相对比较苛刻，并且钌回收存在着许多困难，而以Rh/C为代表的铑系非均相催化剂以其反应条件温和、活性更高而得逐渐得到重视。本文主要以6-羟基-3，4-二氢异喹啉-2-甲酸甲酯-3-甲酸乙酯加氢反应对Rh/C催化剂的活性进行评价，考察活性炭类型、Rh前驱体、催化剂中的Rh负载量、浸渍时间、转型pH值和还原条件对Rh/C催化剂的影响。实验结果表明采用浸渍液相还原法，以磷酸法木质活性炭为载体，以RhCL·3H2O为前驱体，转型pH值11.5，HCOONa和H2还原制备的负载量为3％的Rh/C催化剂，反应转化率达到了100％，选择性超过96％。随后本文考察了该催化剂对苯酚和蒽的加氢性能，发现Rh/C催化剂的局限性相对较大。最后本文还考察了催化剂的套用次数并初步研究利用阴离子交换树脂对废催化剂中的铑进行回收，为降低催化剂使用成本和日后改良催化剂及其反应条件提供了参考。

目录

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致谢

摘要

第一章 文献综述

1．1 芳环加氢概述

1．2 芳环加氢机理

1．3 芳环加氢用催化剂

1．3．1 均相催化剂

1．3．2 非均相催化剂

1．4 催化剂制备

1．4．1 金属前驱体引入

1．4．2 干燥和煅烧(或转型)

1．4．3 还原

1．5 废催化剂的回收

1．5．1 富集

1．5．2 有效成分(贵金属)的浸出

1．5．3 提纯

1．6 研究意义和构想

第二章 铑炭催化剂的制备及评价

2．1 仪器与试剂

2．1．1 主要仪器

2．1．2 主要试剂

2．2 实验方法

2．2．1 活性炭的选择

2．2．2 Rh前驱体的制备

2．2．3 制备Rh／C催化剂

2．3 Rh／C催化剂的表征

2．3．1 Rh含量的检测

2．3．2 XRD图谱

2．3．3 扫描电镜

2．3．4 透射电镜

2．4 Rh／C催化剂的评价

2．4．1 6-羟基-3，4-二氢异喹啉-2-甲酸甲酯-3-甲酸乙酯加氢反应

2．4．2 苯酚加氢反应

2．4．3 蒽加氢反应

2．4．4 转化率、选择性及收率的计算

2．5 实验结果与讨论

2．5．1 催化剂制备过程对活性的影响

2．5．2 其它芳环加氢反应研究

2．6 本章小结

第三章 废铑炭催化剂的回收研究

3．1 仪器与试剂

3．1．1 主要仪器

3．1．2 主要试剂

3．2 实验方法

3．2．1 载体处理与铑浸出

3．2．2 离子交换法

3．2．3 传统方法(亚硝酸钠配合法)

3．2．4 杂质检测

3．3 实验结果与讨论

3．3．1 间歇法实验结果

3．3．2 影响因素

3．3．3 离子交换法与传统方法比较

3．4 本章小结

第四章 结论与展望

4．1 结论

4．2 展望

参考文献

作者简介

攻读硕士期间发表的论文

国家发明专利