东南沿海地区燃煤电厂周围环境中汞的分布特征研究

摘要

汞是一种很容易产生生物积累效应的有毒的重金属，少量的汞的排放就可以引起长期而严重的环境问题。燃煤电厂是人为汞排放的一个重要来源，其排放出来的各种形态的汞必然会对周围环境产生一定的影响。本研究对东南沿海某燃煤电厂周围的大气、水体、土壤及农作物进行了采集：
　　(1)燃煤电厂周围大气颗粒物中的汞的时空分布及大气汞干湿沉降特征;
　　(2)水体中汞及甲基汞的时空分布特征;
　　(3)土壤-农作物系统中汞和甲基汞的分布及农作物中汞和甲基汞的来源。最后评估了食用当地农作物可能对人体健康产生的影响。主要得到了如下结果:
　　(1)燃煤电厂周围PM2.5和TSP中总汞的平均浓度分别为309±84.02 pg/m3和429±114.79 pg/m3，大气颗粒物汞主要富集在细颗粒物中。PM2.5和TSP中汞浓度表现出相似的变化趋势:冬季＞秋季＞春季＞夏季。这种季节变化规律可能是由气象条件和大气颗粒物浓度的季节变化引起的。PM2.5和TSP中汞Cm的季节变化规律表现为春季＞夏季＞秋季＞冬季，这可能是受到春季盛行海风影响的原因。电厂下风向上的采样点采集到的PM2.5和TSP中汞浓度高于非下风向PM2.5和TSP中汞浓度。降尘汞Cm春季＞夏季＞秋季＞冬季，降尘对地面汞的贡献的季节变化趋势为冬季＞春季＞夏季＞秋季，本研究中通过计算得到的降尘汞对地面汞的贡献结果为67.57（非下风向采样点）和99.51μg/m2·a（下风向采样点）。降水中总汞的平均值为19.46 ng/L，甲基汞的平均值为0.22 ng/L。
　　(2)燃煤电厂周围水体中总汞浓度为22.93±11.34 ng/L，水体中总汞浓度的空间分布与电厂的位置没有明显的关系，水样中汞浓度较高的采样点附近有小型污染源的影响。水体中颗粒态汞和悬浮颗粒物的相关性较高，同时颗粒态汞占水体总汞的比重(74.45％)相对溶解态汞(25.55％)较高，因此研究区域水体中汞的迁移主要是通过悬浮颗粒物实现的。本研究中活性汞所占总汞比重较低，仅为4％左右，但活性态汞与水体中甲基汞有显著的相关性。水体中甲基汞含量的平均值为0.77±0.41 ng/L，溶解态甲基汞所占的比例较大，同时溶解性甲基汞与总甲基汞之间的相关性明显。因此研究区域水体中甲基汞的迁移和浓度水平主要受到溶解性甲基汞的控制。由于冬夏两季水文条件的不同，夏季水体中的总汞、溶解态汞和颗粒态汞含量均高于冬季，夏季水体中活性态汞含量相对冬季有所降低。无论是甲基汞的浓度还是甲基汞在总汞中所占的比例，均为冬季大于夏季。
　　(3)燃煤电厂周围稻田土中总汞浓度为0.27±0.06 mg/kg，总汞绝大多数以有机结合态和残渣态的汞的形式存在，甲基汞的浓度0.72±0.51 ng/g。与背景点相比，电厂的存在一定程度上提升了周围水稻中的汞含量。土壤中的汞可能是水稻根部汞的主要来源，而水稻地面以上的部分可能会从大气中吸收汞。五种形态汞中，可交换态汞和有机质结合态汞更容易被水稻根部所吸收。水稻中的甲基汞主要来源可能为直接从土壤中吸收，而从土壤或大气中吸收的其他形态的汞在水稻体内转化为甲基汞的量很少。水稻汞含量最高的器官为根，而甲基汞含量最高的器官为稻米。总汞和甲基汞在水稻体内的积累方式大不相同，其中甲基汞相对更容易富集在稻米中。菜地土壤中的总汞浓度略高于稻田土，而甲基汞浓度仅为稻田土壤中甲基汞浓度的1/2，因此稻田湿地环境更有利于甲基汞的形成。蔬菜不同器官中汞的来源不同，根部吸收的汞可能主要来自于土壤，而大气汞是蔬菜叶的主要污染源。蔬菜根中的甲基汞主要来源为直接从土壤中吸收，而蔬菜叶中的甲基汞来源较为多元。蔬菜叶中的汞和甲基汞含量均高于蔬菜根。
　　(4)在不考虑其他暴露途径的情况下，当地居民由于大米和蔬菜食用的汞和甲基汞摄入量之和分别为0.187μg/(kg·d)和0.007μg/(kg·d)，远小于WHO规定的每日允许汞和甲基汞摄入量。

目录

声明

论文说明

致谢

摘要

1 绪论

1．1 研究背景及意义

1．2 环境中汞的地球化学行为研究进展

1．2．1 大气中的汞

1．2．2 水体中的汞

1．2．3 土壤-植物系统中的汞

1．3 燃煤电厂释汞形态及其迁移

1．4 研究内容、目标及技术路线

1．4．1 研究内容

1．4．2 研究目标

1．4．3 技术路线

2 材料和方法

2．1 研究区域概况

2．1．1 地理环境

2．1．2 气候特征

2．1．3 电厂状况

2．2 样品采集及预处理

2．2．1 大气样品采集及预处理

2．2．2 水样采集及预处理

2．2．3 土壤和农作物样品的采集及预处理

2．3 样品分析测定方法

2．3．1 大气样品分析

2．3．2 水样分析

2．3．3 土样分析

2．3．4 农作物样品分析

2．4 实验质量控制

2．5 数据分析方法

3 燃煤电厂周围大气颗粒物及降尘、降水中汞的分布特征

3．1 大气颗粒物汞的时空分布

3．1．1 大气颗粒物中汞的含量

3．1．2 大气颗粒物汞的时空分布规律

3．1．3 PM2．5 和TSP中汞浓度的影响因素

3．2 降尘中的汞含量及对地面汞的贡献

3．2．1 降尘中的汞含量

3．2．2 不同季节和采样点降尘中的汞对地面汞的贡献的差异

3．2．3 两种估算颗粒态汞对地面贡献方法的对比

3．3 降水中的汞

3．4 本章小结

4 燃煤电厂周围水体中汞的分布特征

4．1 水体水质参数特征及其季节变化规律

4．2 研究区域不同形态汞在水体中的含量和分布特征

4．2．1 水体中总汞及各形态汞含量

4．2．2 水体中甲基汞含量

4．3 不同形态汞的季节变化

4．3．1 总汞及各形态汞的季节变化

4．3．2 甲基汞的季节变化

4．4 本章小结

5 燃煤电厂周围土壤-植物系统中汞的分布特征

5．1 稻田中的汞和甲基汞含量

5．1．1 稻田土壤中的汞和甲基汞含量

5．1．2 水稻各个器官中的汞和甲基汞含量

5．2 水稻器官中汞和甲基汞的可能来源及它们的主要吸收形式

5．2．1 水稻器官中汞的可能来源及其主要吸收形式

5．2．2 水稻器官中甲基汞的可能来源及其主要吸收形式

5．2．3 总汞和甲基汞在水稻各器官中分布的差异

5．3 菜地中的汞和甲基汞含量

5．3．1 菜地土壤中的汞和甲基汞含量

5．3．2 蔬菜各个器官中的汞和甲基汞含量

5．4 蔬菜器官中汞和甲基汞的可能来源及它们的主要吸收形式

5．4．1 蔬菜器官中汞和甲基汞的可能来源及主要吸收形式

5．4．2 总汞和甲基汞在蔬菜根和叶中分布的差异

5．5 水稻和蔬菜汞及甲基汞积累的对比

5．6 当地农作物食用的潜在健康风险

5．7 本章小结

6 结论与展望

6．1 研究结论

6．2 研究展望

参考文献

作者简介