X型沸石分子筛铈离子改性及其氧吸附性能研究

摘要

采用水溶液离子交换法以稀土三价阳离子Ce3+分别对NaX、LSX和Li-LSX（简称LiX）沸石分子筛进行改性，制备了Ce-NaX、Ce-LSX和Ce-Li-LSX沸石分子筛。采用TG-DSC、XRD、SEM、EDS、和FT-IR分析手段对Ce-NaX、Ce-LSX和Ce-LiX沸石分子筛进行结构表征，并在氧气纯组分下通过比表面积及孔径分析仪测定所得改性沸石分子筛吸附等温线，以此研究所得改性沸石分子筛的氧吸附性能。
　　初步探索了对NaX沸石分子筛进行Ce3+改性时反应条件对沸石分子筛晶体结构和氧吸附性能的影响。实验结果表明，水溶液离子交换法可成功将Ce3+引入NaX沸石分子筛中，高的反应温度和离子浓度有利于离子交换的发生。利用正交实验法以氧吸附量为考察指标确定制备Ce-LSX和含锂低硅铝比Ce-LiX沸石分子筛的最佳工艺条件。制备Ce-LSX最佳工艺条件:交换溶液浓度0.1mol/L、固液比1∶12.5，反应时间2h，反应温度100℃。影响Ce-LiX沸石分子筛氧吸附量的因素主次顺序为:反应时间＞交换溶液浓度＞反应温度。当交换溶液浓度为0.05mol/L和反应温度为25℃时，Ce-LiX沸石分子筛对氧气的吸附量随着反应时间的延长呈先增后减的趋势，2h达到最大值，随着固液比的减小呈现先增后减的趋势，1∶25时吸附性能最佳。
　　研究结果表明采用水溶液离子交换法可将Ce3+引入X型沸石分子筛中，但Ce3+的引入并没有改变X型沸石分子筛原有的骨架结构和晶体构型。与改性前相比，所得改性沸石分子筛结晶度有所下降，晶粒表面出现腐蚀痕迹，表面疏松，整体结构并没有发生塌陷。Ce3+的引入使得改性后沸石分子筛孔径增大，使其氧吸附性能得到改善，氧气吸附量有不同程度地提高。其中，NaX沸石分子筛的氧吸附量增大了12.58％，LSX沸石分子筛增大了36.47％，Ce-LiX沸石分子筛由2.2312mL/g提高到了4.7068mL/g，增大了110.95％。Ce-LiX沸石分子筛的离子交换反应符合拟二级动力学模型。

目录

声明

摘要

第一章 绪论

1．1 研究背景

1．1．1 氧气应用

1．1．2 氧气制备方法

1．2 沸石分子筛的研究现状

1．2．1 沸石分子筛结构

1．2．2 沸石分子筛吸附性畿

1．2．3 沸石分子筛吸附性雒影响因素

1．3 改性沸石分子筛研究进展

1．3．1 沸石分子筛改性

1．3．2 离子交换改性沸石分子筛

1．3．3 改性沸石分子筛用于氧吸附的现状

1．4 研究内容和意义

1．4．1 研究内容

1．4．2 研究意义

第二章 实验部分

2．1 主要试剂药品及设备

2．2 材料改性

2．2．1 工艺路线与方法

2．2．2 改性沸石分子筛的制备

2．3 结构表征与性能测试

2．3．1 热分析

2．3．2 X射线衍射分析

2．3．3 傅里叶红外光谱分析

2．3．4 扫描电子显微镜分析

2．3．5 比表面积及孔径分析仪

2．3．6 原子吸收光谱分析

第三章 Ce改性NaX和LSX沸石分子筛及氧吸附性能研究

3．1 Ce-NaX沸石分子筛的结构及其氧吸附性能

3．1．1 Ce-NaX沸石分子筛正交实验设计

3．1．2 Ce-NaX沸石分子筛结构

3．1．3 Ce-NaX的氧吸附性能

3．2 Ce-LSX分子筛的结构及其氧吸附性能

3．2．1 热重分析与活化条件

3．2．2 Ce-LSX沸石分子筛正交实验及氧吸附性能

3．2．3 Ce-LSX沸石分子筛结构分析

第四章 Ce-LiX沸石分子筛制备及氧吸附性能研究

4．1 热重分析及活化条件的确定

4．1．1 热重分析

4．1．2 活化条件的确定

4．2 Ce-LiX沸石分子筛的正交实验设计

4．3 Ce-LiX沸石分子筛结构分析

4．3．1 XRD分析

4．3．2 FT-IR分析

4．3．3 SEM分析

4．3．4 BET及孔径分析

4．4 Ce-LiX分子筛氧吸附性能的研究

4．4．1 反应时间对氧吸附性能的影响

4．4．2 固液比对氧吸附性能的影响

4．4．3 吸附动力学研究

第五章 结论与展望

5．1 结论

5．2 展望

参考文献

发表论文和参加科研情况

致谢