趋磁细菌对贵金属离子的选择性吸附行为及溶液中金的回收研究

摘要

随着高新技术的迅猛发展，全世界对贵重金属的需求量越来越大，但其储量却十分有限。因此，含贵重金属废料的资源化和循环利用技术已成为国内外相关人士关注的焦点。本文对“选择吸附-高梯度磁分离”耦合工艺回收废水中金和铜的过程进行了系统的理论分析与实验研究。 本文从污水处理厂活性污泥中筛选到一株趋磁性较强且对金属离子有较高吸附能力的菌株MTB-3，根据生理生化实验和16S rDNA测序结果，确定出该菌种为，Stenotrophomonas sp.细菌，是该属一个具有趋磁特性的新菌种。 实验确定了Stenotrophomonas sp. MTB-3在单元体系中对Au3+、Cu2+和Ni2+的最佳吸附条件，进而考察了该菌在Au3+-Cu2+二元体系及Au3+-Cu2+_Ni2+三元体系中的吸附特性，并通过等温吸附特性及吸附动力学特性研究获得相应的吸附参数，结果表明菌体对多元体系中的Au3+具有优先选择吸附的能力。对菌体上金的脱附研究发现，0.8mol/L的硫脲对金的脱附率可达91.3％；在保证菌体再吸附率高于80％的前提下，菌体至少可以重复使用三次。 以透射电镜（TEM）、傅立叶变换红外光谱仪（FTIR）、X射线衍射仪（XRD）、光电子能谱仪（XPS）等先进仪器为实验分析手段，并结合理论模型探讨了Stenotrophomonas sp. MTB-3对Au3+、Cu2+和Ni2+的吸附机理，研究发现该菌吸附Cu2+、Ni2+的主要机理是静电引力和表面络合作用；而吸附Au3+的主要机理是静电引力、表面络合作用及氧化还原作用。在此基础上得出MTB-3菌体吸附贵重金属离子的微观过程初步模型。 通过对颗粒在磁场中受力和力矩作用分析，推导并建立了高梯度磁分离过程中菌体微粒在轴向饱和堆积的物理模型和数学模型，用以描述菌体微粒沿金属丝轴线方向运动时被捕集并堆积的情况；并采用现象学磁分离模型，描述并预测吸附贵重金属离子后的菌体在整个磁分离空间内被捕集的动力学特性。 基于MTB-3菌较强的趋磁特性以及在多元体系中对Au3+的可调节选择吸附能力，开发了“选择吸附-高梯度磁分离”耦合工艺，该工艺对于Au3+-Cu2+二元体系中金和铜的回收率可分别达到90.2％和81.0％，而且处理后的水满足国家对废水中Au3+和Cu2+的废水排放标准。

目录

文摘

英文文摘

声明

前言

第一章文献综述

1.1贵金属及其回收技术

1.1.1贵金属的应用及资源现状

1.1.2贵金属的回收处理技术

1.2生物吸附法回收贵金属

1.2.1生物吸附剂的种类

1.2.2生物吸附金属离子的影响因素

1.2.3微生物对金属离子的吸附模型

1.2.4生物吸附理论

1.3趋磁细菌的研究进展

1.3.1趋磁细菌的研究概况

1.3.2趋磁细菌的分离纯化

1.3.3趋磁细菌磁小体的特性与形成机制

1.4高梯度磁分离技术概述

1.4.1磁分离技术的研究进展

1.4.2高梯度磁分离技术的理论基础

1.4.3高梯度磁分离过程模型的研究进展

1.5本课题研究内容及意义

第二章实验材料与方法

2.1实验药品及仪器

2.2趋磁细菌的分离纯化

2.2.1采样与富集培养

2.2.2趋磁细菌的收集方法

2.2.3趋磁细菌的分离、纯化方法

2.2.4趋磁细菌的磁敏感性检测

2.2.5趋磁细菌的鉴定

2.3趋磁细菌对金属离子的吸附及脱附特性研究

2.3.1预处理方法对菌体吸附金属离子性能的影响

2.3.2菌体对Au3+、Cu2+和Ni2+的吸附实验方法

2.3.3菌体的脱附实验方法

2.4生物吸附重金属机理的实验方法

2.4.1吸附过程中离子交换的分析方法

2.4.2吸附过程中表面络合作用的分析方法

2.4.3吸附过程中氧化还原作用的表征方法

2.5磁分离实验方法

2.6本章小结

第三章趋磁细菌的分离纯化与鉴定

3.1趋磁细菌的富集培养及收集

3.2趋磁细菌菌株的分离纯化

3.3趋磁细菌菌株的吸附性能对比

3.4趋磁细菌菌株生长曲线的测定

3.5趋磁细菌菌株的鉴定

3.5.1菌株的革兰氏阴阳性测定

3.5.2菌株的生理生化实验

3.5.3菌株的16S rDNA分子生物学鉴定

3.6本章小结

第四章 趋磁细菌对金属离子的吸附及脱附特性研究

4.1.MTB-3菌对贵重金属离子的吸附广普性研究

4.2 MTB-3菌对Au3+、Cu2+和NI2+的吸附特性

4.2.1预处理方法对菌体吸附金属离子性能的影响

4.2.2 MTB-3菌在单元体系中的吸附影响因素分析

4.2.3 MIB-3菌在多元体系中的优先选择吸附特性研究

4.2.4 MTB-3菌吸附金的优先性分析

4.3菌体的金属脱附研究

4.3.1不同脱附剂的脱附效果

4.3.2菌体的再生性能研究

4.4本章小结

第五章趋磁细菌吸附贵重金属机理的研究

5.1静电引力作用

5.1.1静电引力作用分析

5.1.2分子动力学模型的构建

5.1.3分子动力学模型的算法

5.1.4模拟结果

5.2离子交换作用

5.3表面络合作用

5.3.1红外光谱法确定表面络合基团

5.3.2化学修饰法确定表面络合基团

5.3.3表面络合模型

5.4氧化还原作用

5.4.1菌体吸附Au3+的透射电镜分析

5.4.2菌体吸附Au3+的XRD分析

5.4.3菌体吸附Au3+的XPS分析

5.5细菌吸附重金属离子微观模型

5.6本章小结

第六章趋磁细菌吸附重金属离子的磁分离研究

6.1颗粒轴向捕集的饱和堆积模型

6.1.1颗粒的受力情况及被捕集条件

6.1.2颗粒轴向捕集饱和堆积模型的建立

6.1.3模型的校验

6.2现象学磁分离模型研究

6.2.1现象学磁分离模型

6.2.2模型的求解方法

6.2.3模型的校验

6.2.4模拟预测

6.3磁分离的细丝的电镜图

6.4本章小结

第七章 “选择吸附-高梯度磁分离”耦合工艺回收溶液中的金

7.1“选择吸附-高梯度磁分离”耦合工艺流程

7.2工艺条件

7.3结果与讨论

7.4本章小结

第八章 结论

参考文献

附录

发表论文和科研情况说明

致 谢