磷酰胆碱化聚乳酸共聚物的合成与表征

摘要

血液相容性是生物医用材料的关键问题之一，磷酰胆碱(PC)是细胞膜脂质结构的重要成份，在抗凝血材料方面具有重要的应用前景。本文合成了一系列含磷酰胆碱的聚乳酸共聚物，研究聚乳酸膜表面化学结构与化学组成、及磷酰胆碱的含量对聚乳酸表面亲水性、蛋白质和血小板吸附的影响。 本文以三氯氧磷与氯化胆碱反应合成二氯磷酰胆碱，再通过消去反应合成了磷酰胆碱化聚乙二醇，并以其为共引发剂，通过开环反应合成了含磷酰胆碱端基的聚乙二醇，聚乳酸共聚物(PC-PEG-PLA)。以甲基丙烯酸羟基乙酯与二氯磷酰胆碱反应合成2-甲基丙烯酸羟基乙酯磷酰胆碱(MPC)，通过自由基聚合反应合成甲基丙烯酸羟基乙酯磷酰胆碱-聚乳酸接枝共聚物poly(MPC-g-PLA)，甲基丙烯酸羟基乙酯磷酰胆碱-聚乙二醇-聚乳酸接枝共聚物poly(MPC-g-PEG-b-PLA)。以原子转换自由基聚合法合成了甲基丙烯酸羟基乙酯磷酰胆碱-聚乙二醇嵌段共聚物poly(MPC)-PEG-poly(MPC)。以核磁共振对产物结构进行了表征，证明目标聚合物的合成。 将上述聚合物溶于氯仿中，涂膜-溶剂挥发法制备了共聚物膜，以静态接触角仪测定了聚合物表面的亲水性，结果表明PLA中引入PC和PEG结构可使其表面亲水性增强，且表面亲水性与膜表面PC含量和PEG-MPC结构相关，亲水性随PC含量的增高而增强，由P(MPC-g-PEG-b-PLA)得到最低水接触角8.97°。 血小板粘附实验和凝血时间测试结果表明，聚乳酸膜表面引入PEG和PC对凝血酶原时间没有显著影响；但高含量PC基团和polyMPC-PEG结构能有效减少血小板粘附。

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第一章 绪论

1.1生物相容性材料

1.1.1研究和发展生物相容性材料的重大意义

1.1.2国内外研究进展

1.1.3材料的组织相容性

1.1.4材料的血液相容性

1.1.5抗凝血性材料的分子设计

1.2基于细胞膜仿生的磷脂酰胆碱基生物材料

1.2.1细胞膜的流动镶嵌结构模型

1.2.2仿细胞膜的构思

1.2.3含磷脂酰胆碱基材料的抗蛋白吸附机理

1.2.4磷酸胆碱生物相容性的机制

1.2.5含磷脂酰胆基聚合物的应用

1.3本课题的提出

第二章 含磷酰胆碱基聚合物的合成与表征

2.1实验部分

2.1.1原料及试剂

2.1.2原料的精制

2.1.3实验过程

2.2磷酰胆碱化聚乳酸共聚物的表征

2.2.1合成产物核磁表征

2.2.2 XPS测试表征

2.2.3共聚物静态接触角的测定

2.2.4抗凝血测试

2.3结果与讨论

2.3.1 MPC单体的合成

2.3.21H-NMR分析

2.3.3 XPS测试分析

2.3.3接触角

2.3.4血液相容性结果分析

第三章 全文结论

附录

参考文献

致 谢