负载金属离子的介孔材料吸附脱除甲硫醚

摘要

甲硫醚是天然气中最难脱除的有机硫化物之一，因此近年来成为精脱硫领域的一个难点。阴离子模板介孔二氧化硅材料表面积大，孔径分布均一，孔径大小具有可调整性，同时其表面载有大量的氨基，所以在很多领域都有广泛的应用。如：催化反应、污水处理、酶和蛋白质捕集以及重金属和有毒物质吸附。此外，阴离子模板介孔二氧化硅材料还被用作性能优良的金属离子的载体使用。
　　本论文使用N-月桂酰-L-谷氨酸、N-肉豆蔻酰-L-谷氨酸、N-硬脂酰-L-谷氨酸以及N-棕榈酰-L-谷氨酸四种不同的阴离子表面活性剂为模板剂，以3-氨丙基三甲氧基硅烷为助结构导向剂，利用直接法合成出带有氨基的阴离子模板介孔二氧化硅（AMS-2）材料。
　　将制备出的AMS-2材料作为负载金属离子的载体，反应原理为金属离子通过配位键与AMS-2材料表面载有的氨基基团结合。由于AMS-2材料表面的氨基是均匀分布的，这样就使得金属离子均匀的分散在介孔材料表面上。为了使金属离子能够作为活性位点与甲硫醚发生作用，对制备出的样品进行了高温煅烧处理。其目的是将与金属离子作用的氨基基团去除，使金属离子能够裸露的分散在介孔二氧化硅材料的表面上。通过调整反应时间、负载金属离子溶液浓度和体积以及煅烧温度等条件，制备出一系列样品，并对样品进行结构表征。表征的方法包括X-射线衍射（XRD）分析、氮气吸附-脱附曲线分析、高倍透射电镜（HRTEM）分析、热重分析（TGA）以及电感耦合等离子发射光谱（ICP-AES）分析。
　　将制备出的负载金属离子的AMS-2材料用于吸附甲硫醚测试，采用的测试方法为动态连续吸附法。配制的甲硫醚/氮气混合气浓度为15ppm，并把出口甲硫醚浓度达到0.2ppm时定义为穿透点。使用四种不同的阴离子表面活性剂合成的铜离子负载AMS-2材料在常温常压下对甲硫醚的最高吸附量分别可达到9.5252、9.0207、8.1223及7.1126mgS/g吸附剂，银离子负载AMS-2材料对甲硫醚的最高吸附量可达到14.2508mgS/g吸附剂。从试验结果看，金属离子负载AMS-2材料在吸附脱硫领域具有广阔的发展前景。

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前 言

第一章 文献综述

1.1天然气中脱硫的方法

1.2天然气中脱除甲硫醚研究进展

1.3有序介孔二氧化硅材料研究进展

1.4本课题的研究思路、内容及意义

第二章 阴离子模板介孔二氧化硅材料（AMS）的合成与表征

2.3实验部分

2.4表征结果讨论

2.5小结

第三章 金属离子负载AMS-2材料的合成与表征

3.3 M-AMS-2材料的合成与表征

第四章 负载金属离子介孔二氧化硅材料脱除甲硫醚性能研究

4.1甲硫醚/氮气(DMS/N2)混合气配制

4.2 AMS-2及M-AMS-2材料吸附脱除甲硫醚性能测试

4.3 M-AMS-2材料吸附甲硫醚性能测试

4.4小结

第五章 结 论

参考文献

发表论文和参加科研情况说明

致谢