毛细管电泳-电感耦合等离子体联用接口设计及其在砷形态学方面的应用

摘要

砷是一种非金属元素，广泛的存在于自然界之中。砷毒性的大小随形态不同而不同。因此，在大多数情况下，仅仅是测定样品中元素的总砷含量已经不能满足分析的要求，必须进行元素的形态分析才能更好的研究元素的生物活性和毒理性质。毛细管电泳(CE)是一种以毛细管作为分离场所，以高压电场作为分离驱动力的新型分离分析技术，具有分析速度快，分离效率高，样品消耗小等特点，十分适合于元素形态学分析。电感耦合等离子体质谱(ICP-MS)是当今世界发展速度较快的一种痕量元素分析技术，具有多元素快速同时分析，检出限低，动态范围宽等特点。自1995年Olesik首次发表CE-ICP-MS联用技术的报道后，这种方法已成为一种强有力的元素形态分析方法。
　　本论文对毛细管电泳、电感耦合等离子体以及其联用技术进行了研究，综述了CE-ICP-MS在砷、硒、铬、锰四种元素形态分析方面以及在核工业方面的应用成果。
　　设计并制作了CE-ICP-MS联用接口，基于该接口搭建了CE-ICP-MS联用平台，对ICP-MS气动雾化器，高压电源，气体流量计等关键部件进行了选型，给出了设计的原理框图以及主要设备的性能参数。本系统具有连接简单，便于拆卸，死体积小等优点。
　　使用自制的CE-ICP-MS实验平台，建立了AsC，AsB，As(Ⅲ)，DMA，MMA五种砷形态标准物质联用分析方法，方法检测限为2.6-7.2ug L-1，五种形态的砷化合物峰面积相对标准偏差(n=4)为3％-8％，应用该方法成功测定了本地市场采购的海带实际样品含量，加标回收率在80％-110％之间。实验结果表明此方法适用于实际样品的检测。

目录

声明

摘要

第一章 绪论

1．1 引言

1．2 砷及其形态

1．3 CE-ICP-MS联用技术简介

1．4 CE-ICP-MS联用接口

1．5 本课题研究的背景和意义

1．6 本论文的主要研究内容

第二章 CE-ICP-MS原理及应用进展

2．1 CE-ICP-MS原理

2．1．1 毛细管电泳

2．1．2 毛细管电泳基本原理

2．1．3 毛细管电泳分类

2．2 电感耦合等离子体质谱

2．2．1 离子源及射频发生器

2．2．2 接口

2．2．3 质量分析及检测系统

2．2．4 碰撞反应池

2．2．5 真空系统

2．3 CE-ICP-MS联用技术应用进展

2．3．1 CE-ICP-MS在元素形态分析上的应用

2．3．2 CE-ICP-MS在核元素分析中的应用

2．4 本章小结

第三章 CE-ICP-MS联用系统搭建与优化

3．1 CE-ICP-MS联用接口设计

3．1．1 设计需求

3．1．2 联用接口设计

3．1．3 导电连接

3．1．4 自吸效应的抑制

3．1．5 雾化器

3．2 CE-ICP-MS平台搭建

3．2．1 CE系统搭建

3．2．2 气体流量控制系统

3．2．3 ICP-MS

3．2．4 CE-ICP-MS联用系统实验方法

3．3 CE-ICP-MS系统优化

3．3．1 雾化气流速优化

3．3．2 离子透镜电压优化

3．3．3 射频功率优化

3．4 本章小结

第四章 CE-ICP-MS用于砷形态学分析

4．1 引言

4．2 实验部分

4．2．1 仪器

4．2．2 试剂

4．2．3 样品处理

4．3 结果与讨论

4．3．1 缓冲体系的选择

4．3．2 五种形态砷化合物在不同电压条件下的优化

4．3．3 五种形态砷化合物在不同缓冲溶液下的优化

4．3．4 五种形态砷化合物在不同pH下的优化

4．3．5 五种形态砷化合物在不同进样时间的优化

4．3．6 线性范围实验

4．3．7 精密度及检测限实验

4．3．8 海带样品的砷元素形态分析

4．3．9 加标回收率实验

4．4 本章小结

第五章 总结与展望

5．1 工作总结

5．2 工作展望

参考文献

发表论文及参加项目说明

致谢