多胺质子型离子液体水溶液在二氧化硫捕集中的应用研究

摘要

二氧化硫的大量排放是形成酸雨、雾霾等环境问题的主要原因，大气中的二氧化硫主要来自煤炭等化石燃料的燃烧，因此烟气中二氧化硫的控制排放是大气污染控制的主要任务。目前，基于可再生吸收工艺，开发高效脱硫吸收剂是国内外重点研究方向；其中，离子液体因其性质稳定和难挥发性而得到广泛关注。针对可再生吸收的工艺特点，本文设计并制备了新型的多胺质子型离子液体，并研究了其水溶液在二氧化硫捕集中的应用。通过实验、表征结合理论计算，研究吸收剂的可逆吸收机理和吸收/解吸性能，并获得相关热力学参数。 本论文首先设计并合成了新型多胺质子型离子液体[PEDETAH][Sulfate]，利用 MS、1H NMR、IR等表征验证其化学结构，并验证了离子液体的热稳定性。利用三种离子液体的水溶液作为混合吸收剂，并测定其密度、粘度等热力学性质。由于混合吸收剂的粘度非常低，25℃下仅为1.44-1.85 mPa·s，有利于吸收过程气液两相传质。从测定的二氧化硫在不同温度（25℃、40℃、55℃）和分压（0-100 kPa）下的溶解度数据可以看出，三种吸收剂均有较高的二氧化硫吸收能力，特别是在二氧化硫分压较低的条件下仍能保持较高的吸收量。在温度为25℃，SO2分压为0.1 kPa和94.3 kPa时，[PEDETAH][Sulfate](1:0.5)对SO2的吸收量分别为0.245和2.808mol SO2/mol IL。吸收剂对SO2的吸收量随温度升高、硫酸含量的增加而降低。此外，还研究了该离子液体在溶剂/水复配情况下的吸收性能。 解吸实验在110℃加热的条件下进行，吸收的 SO2均能完全解吸。该吸收剂具有良好的循环使用性能，在5次吸收/解吸循环后，吸收剂的吸收能力和化学结构均无明显变化。吸收前后的红外图谱表明，其吸收机理是基于多胺的可逆质子化反应对亚硫酸电离的促进。根据其化学吸收机理，对吸收过程进行了热力学研究。通过酸滴定实验和反应平衡模型，使用gPROMS软件进行参数分析，计算了PEDETA的pKa值和质子化反应的热力学基本参数。 总的来说，多胺质子型离子液体水溶液兼具离子液体和水溶液的优点，粘度低、吸收能力强、耐硫酸腐蚀、解吸效率高、化学结构和热稳定性好且溶剂绿色环保，有很广阔的工业应用前景。本研究为离子液体在烟气脱硫的应用提供了新的研究思路和数据支持。

目录

声明

第1章 文献综述

1.1 绪论

1.2 燃煤烟气脱硫技术及其研究进展

1.3 离子液体简介

1.4 离子液体用于吸收二氧化硫的研究进展

1.5 本课题的选题依据及研究内容

第2章 离子液体及混合吸收剂的制备与表征

2.1 实验部分

2.2 离子液体的制备与表征

2.3 混合吸收剂的物理性质测定

2.4 小结

第3章 混合吸收剂吸收二氧化硫性能研究

3.1 实验部分

3.2 结果与讨论

3.3 小结

第4章 吸收过程的热力学研究

4.1 实验部分

4.2 结果与讨论

4.3 小结

第5章 结论与展望

5.1 结论

5.2 展望

参考文献

发表论文和参加科研情况说明

致谢