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摘 要
本文采取Ni/Al多层膜为中间层热源，AuSn合金薄膜为润湿性焊料，采用瞬时液相扩散焊接的方式在低温下实现了氧化铝陶瓷与金属Cu异种材料的焊接，结果表明在550 ℃的焊接温度下，在使用Ni/Al纳米金属多层膜和AuSn焊料的情况下获得了良好的焊接接头和均匀的焊接界面。在只使用AuSn焊料所获得的焊接接头强度非常低，但在使用Ni/Al多层膜之后，焊接接头的力学性能大大提高，从0.13 MPa上升到17 MPa，间接证明了Ni/Al多层膜在焊接氧化铝陶瓷和Cu时起了重要作用，且界面接头剪切强度随着焊接温度的升
1 绪论
1.1反应多层膜的国内外发展现状
1.2 陶瓷/金属复合材料的焊接技术现状
近几十年来，国内外科研学者们对陶瓷/金属的焊接进行了大量的研究，并取得了可观的研究成果，随着研究的进展相继出现了更多的焊接方法，其中钎焊和扩散焊接被认为是最为有效、最为适合的陶瓷/金属的焊接方法。
1.3陶瓷/金属复合材料焊接的主要问题
1.4课题背景及研究意义
2实验方法与测试技术
2.1 多层膜的制备
2.2多层膜的表征方法
Fig. 2-2 The schematic of the joining experimental setup.
2.4焊接样品检测方法
焊接实验获得的焊接样品通过测试剪切强度以获取焊接样品界面接头的力学性能；利用场发射扫描电镜观察焊接界面显微形貌情况，选用元素能谱分析的方式对样品界面生成相作推测；并采用光学显微镜和台阶仪的测试方法对测试力学性能后的样品断口宏观形貌的观测，利用XRD对断口宏观表面作物相分析，以探究焊接接头的断裂是受何种因素影响，验证断裂表面的生成物是否与界面所推测生成相一致。
焊接实验获得的焊接实际样品如图2-3所示，用于测试剪切强度的样品Al2O3陶瓷与金属Cu的尺寸分别为30 mm × 5 mm × 5 mm 、10 mm × 7 mm × 5 mm。
焊接样品接头强度通过剪切试验来测定，采用的是万能试验机如图2-4所示，该试验机的最大负荷容量为10 KN，横梁位移范围为0.05-200 mm/min，可通过粗调，微调来控制压缩速度。剪切试验同样也涉及到剪切夹具，如图2-5所示，即通过固定三氧化铝陶瓷块，并在铜块侧面紧压以免在剪切测试时出现滑移的情况，然后在铜块上方以固定的剪切速度使压头向下位移，测试时需保证压头与焊接样品接头界面相切，确保压头的剪切力度是作用在界面接头处，保证剪切试验的正常进行。剪切试验是衡量焊接样品接头力学性能的重要参数，所以除保证压
3 Ni/Al多层膜与AuSn薄膜的表征
3.1.1 SEM形貌分析
Fig. 3-1 The cross section image of the Ni/Al multilayer
3.1.2 XRD物相分析及EDS分析
利用X-ray diffraction 鉴定Ni/Al多层膜的物相及元素的存在状态，可以判定物质结晶效果，实验同时对两种多层膜做了XRD分析测试，如图3-2所示。3-2(a)即为以氧化铝陶瓷为衬底沉积的Ni/Al多层膜，红色线条部分为氧化铝陶瓷基底的XRD图，黑色线条部分为在陶瓷片上生长的Ni/Al薄膜的数据分析，通过PDF卡片的元素数据库分析可看出产生不同于氧化铝陶瓷的峰即为相应的Ni、Al元素的峰。而3-2(b)则为Indium的40微米的自支撑的Ni/Al多层膜，由XRD物相分析可看出有两个明显的峰
我们选用元素能谱分析的方式以鉴定向Indium公司购买的Ni/Al多层膜是否为Ni、Al原子比例为1/1，如图3-3所示，从图谱可看出其原子比例是接近1/1的。
Fig. 3-2 The cross section image of the Ni/Al multilayer
取一块大小均匀的样品，利用振动磁强计对两种金属多层膜进行磁性分析，并得出3-4所示数据分析。3-4(a)为JGP-450A型磁控溅射仪生长的Ni/Al多层膜所测得数据。
从图中可看出该多层膜测试曲线为一条磁滞回线，当磁感应强度为0时所对应的矫顽力约为200 Oe，从磁性角度分析，该多层膜含有单独Ni磁性元素的存在；3-4(b)则为Indium公司所生产的40微米金属多层膜，但其测试曲线并不呈现一条回线的曲线，而是呈现一个顺磁性的现象，即并不含磁性，这有可能是因为单层周期的Ni薄膜太薄，以至于磁性非常微弱，导致振动磁强计并未勘测到。
3.1.4 DSC放热特性分析
将沉积于氧化铝陶瓷块上的Ni/Al多层膜剥落一部分以及取少部分自支撑Ni/Al金属多层膜用于测试差示扫描测量热分析，并获得如图3-5所示的数据图，利用origin作图采用积分法计算峰面积即为薄膜的放热量。3-5(a)为氧化铝陶瓷块上沉积单周期为500 nm多层膜的放热分析图谱，由图谱中可看出有三个明显的放热峰，分别为260 ℃、363 ℃、439 ℃，利用积分法计算出其峰面积约为680.88 ，即放热量为680.88 J/g [63]，占峰面积最大部分即363 ℃和439 ℃两个温度周围，也就是说多层膜在
图3-5(b)为Indium公司的40微米纳米多层膜，如图所示，分别有210 ℃、275 ℃、380 ℃、630 ℃、830 ℃五个放热峰，放热峰范围为210 ℃到630 ℃，这与Ni-Al相系统的最低共晶温度是一致的，随着温度的升高，多层膜的放热量在630 ℃达到最高。通过积分面积计算，多层膜放热量为903 J/g，占最大峰面积的部分为630 ℃和830 ℃两个温度附近，即放热量最多的两个温度，也是最为用于焊接的温度，该多层膜相对于JGP-450A型磁控溅射仪生长的500 nm多层膜放热量稍高，但远远低
3.2 AuSn薄膜的表征
本文采用的成分比例为80:20的AuSn合金薄膜，该薄膜由香港福摩索公司所生产，用于改善氧化铝陶瓷表面的润湿性，为证实AuSn合金薄膜的成分比例，我们利用场发射扫描电子显微镜对AuSn薄膜的成分做了元素能谱分析。
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(a) (b)
4 Al2O3陶瓷与Cu的焊接研究
影响氧化铝陶瓷与铜焊接是否成功的因素有很多，例如采用的中间层成分，母材本身的性能，焊接温度、焊接保温时间、焊接压力等焊接工艺参数的影响。本文主要选取Ni/Al多层膜、AuSn薄膜作为中间层材料对氧化铝陶瓷与金属Cu进行焊接试验。前期对氧化铝陶瓷与金属Cu的焊接试验的焊接温度的选取，利用的Ni/Al金属纳米多层膜的差示扫描量热分析所得到的放热峰处温度确定焊接温度来进行焊接试验。焊接试验分别选了260 ℃、363 ℃、439 ℃、210 ℃、275 ℃、380 ℃、630 ℃、830 ℃，实验证明于低温下50
4.1以Ni/Al多层膜为中间层的焊接
焊接实验首先利用实验室所提供的JGP-450A型磁控溅射仪生长的Ni/Al多层膜用于焊接氧化铝陶瓷与铜，即以氧化铝陶瓷和金属Cu为衬底沉积Ni/Al多层膜，多层膜结构为300 nm Al/200 nm Ni，共生长6个周期，单个衬底表面总厚度为3 μm的金属多层膜。生长顺序为氧化铝陶瓷表面：Ni/Al，金属Cu表面：Al/Ni，以保证焊接时是Ni/Al多层膜的形式接触，即作为中间层材料的Ni/Al多层膜总厚度为6 μm。陶瓷块与铜块上的Ni/Al多层膜生成完成后，我们采用了附着力胶带测试法测试了膜层与衬底
于是焊接实验又利用向Indium公司购买的40 μm厚度的纳米多层膜，同样选取由热分析所得放热峰温度为焊接温度，经实验证明，在温度210 ℃、 275 ℃、380 ℃、 630 ℃、 830 ℃均进行了焊接实验，实验结果证明都未使氧化铝陶瓷块与铜块焊接上，但是40 μm的金属多层膜与金属铜块连接上，并未与陶瓷块有任何连接上的迹象，说明即使放热量较高的Ni/Al多层膜对陶瓷块表面并不起润湿性作用，但该薄膜反应后并未出现类似自己利用磁控溅射制备的多层膜反应后成碎屑，黑色灰烬的情况，而是形成了形状大小不变的合金
4.2以Ni/Al多层膜以及AuSn薄膜为中间层的焊接
利用前文AuSn焊料对陶瓷表面的润湿性改善效果，再加入Ni/Al多层膜后再次在不同温度下进行焊接实验，观察测试样品焊接接头界面结构力学性能是否有所提升。焊接实验分别采用如2-3图那样的三明治结构装配样品，于管式炉内氮气环境保护下烧结焊接实验，分别在温度为550 ℃、650 ℃、750 ℃三个温度下成功焊接了氧化铝陶瓷块与铜块。如若焊接时施加的压力过大，或未均匀放置好三层中间夹层，会致使中间层材料流失，有一定的挤出，此时即使成功焊接氧化铝陶瓷块与铜块也算作失败实验。因此焊接完成后需要利用肉眼观察是否有余物挤
将分别在550 ℃、650 ℃、750 ℃三个温度下氧化铝陶瓷块/铜块的焊接样品经过金刚石线切割后采用扫描电镜对焊接接头界面的显微结构观察分析，并获得如图4-3的界面结构图。
从图中可看出，焊接界面结构均匀致密，没有任何缝隙孔洞存在，中间层分别与陶瓷部分，与金属铜部分过渡均匀，只是中间层的厚度随着温度的变化有一定的不相同（每张界面图含有横条纹都是由金刚石线切割造成的）。图4-4、4-5分别为中间层与陶瓷、中间层与金属部分的放大处理的扫描图谱，图中可看出中间层分别向两边待焊接材料部分（陶瓷/Cu）相互扩散反应，并形成了均匀无任何孔洞缝隙存在的界面。
4.3断裂表面的分析
焊接工艺在很大程度上决定了中间层与母材之间的反应程度，从而最终决定了焊接接头处的微观组织结构和焊接过程中的扩散反应产物。由于在对接头强度的剪切试验中，试样总是在偏陶瓷部分发生断裂，我们为了进一步确定氧化铝陶瓷/金属Cu焊接接头界面反应和界面结构，分别对瞬时扩散连接下的接头剪切断口氧化铝陶瓷部分，即针对断裂部分利用光学电子显微镜、台阶仪、场发射扫描电子显微镜进行表面形貌分析，并利用X射线衍射分析对表面的生成相做了初步分析测试。
4.4焊接机理的分析
4.5结论及展望
本文采用Ni/Al多层膜为中间层材料，AuSn合金薄膜作为润湿层研究了对氧化铝陶瓷与金属Cu的焊接，并得出如下结论：
（1）在低温、未加压力、氮气为保护气体的情况下，通过瞬时液相扩散焊的焊接方式，Ni/Al多层膜作为中间层，AuSn合金薄膜作润湿层成功实现了氧化铝陶瓷和金属Cu的焊接。
（2）在550 ℃的低焊接温度下，在使用Ni/Al纳米金属多层膜和AuSn焊料的情况下获得了良好的焊接接头和均匀的焊接界面。
（3）所有实验条件均相同的情况下，只使用AuSn焊料所获得的焊接接头强度非常低， 但在使用Ni/Al多层膜之后，焊接接头的力学性能大大提高，从0.13 MPa上升到17 MPa，间接证明了Ni/Al多层膜在焊接氧化铝陶瓷和Cu时起了重要作用。
致 谢
攻读硕士学位期间取得的科研成果
