形貌可控氮化钛的合成及光解水产氢性能研究

摘要

金属氮化物在催化和材料领域的研究，有着重要的理论价值和潜在的应用价值，尤其在加氢方面，由于金属氮化物具有类铂金属性能，因此其已成为催化及材料领域的一类重要的半导体化合物。但是其合成工艺比较复杂，样品比表面积较小，没有很好的微纳米结构，因此这类半导体材料并没有被很好地拓展成为具有能量储存和转换等应用的材料。
　　针对以上合成及应用过程中存在的问题，本论文将从氮化钛的形貌结构、组成控制和活性评价等方面着手，通过设计新的合成方法，制备了一系列具有特定形貌结构的氮化钛催化剂，并探究了其结构与活性的关系。本论文主要开展了以下工作：
　　1、氮气气氛中形貌可控氮化钛的合成及其光解水产氢活性研究
　　通过采用醇热技术，得到三种形貌氮化钛的前驱物，再将前驱物在氮气中氮化，得到三种对应结构的氮化钛（球状结构、核壳结构、空壳结构）。运用XRD、FE-SEM、TEM、DRS、BET等测试手段，对制备的样品进行了形貌和组成表征。我们提出了原位碳热法合成氮化钛的概念，合成的样品具有形貌可控的多级结构，并且研究了在光解水中不同牺牲剂体系对样品产氢的影响以及样品的光解水产氢机理，结果表明所制备氮化钛材料在双硫化物缓冲体系中表现出最佳的催化产氢效果。
　　2、氨气气氛中形貌可控氮化钛的合成及其光解水产氢活性研究
　　同样采用醇热技术，得到三种形貌氮化钛的前驱物，再将前驱物在氨气中氮化，得到三种对应结构的氮化钛（球状结构、核壳结构、空壳结构）。运用XRD、FE-SEM、EDS、TEM、DRS、BET、PL等测试手段，对制备的样品进行了形貌和组成表征。合成的样品具有形貌可控的介孔多级结构，且其比表面积也很大，同时完全复制了前驱物的形貌结构。我们研究了样品中碳含量对光解水产氢的影响，比较了三种形貌结构的氮化钛在双硫化物缓冲体系中产氢活性，讨论了形貌与活性的关系，其中核壳结构样品表现出了良好的催化产氢效果。
　　3、碳纳米管负载氮化钛的合成及其光解水产氢活性研究
　　通过原位醇热技术，作者将钛的前驱物固载到碳纳米管上,再将样品在氨气中氮化，得到碳纳米管上负载氮化钛的样品。由于引入碳纳米管可以有效的分散样品，提高样品的比表面积；同时由于碳纳米管的高导电性，抑制电子和空穴复合，可以更有效地提高光催化活性。采用XRD、FESEM、DRS、TEM、BET等测试手段，对产物形貌和组成进行了表征，并重点研究了醇热陈化过程对固载的影响，所合成样品很好的将氮化钛分散固载到碳纳米管上，增大了比表面积，提高了活性，并且样品在双硫化物缓冲体系中均具有很好的催化产氢结果。

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第一章 研究背景

1.1 过渡金属氮化物及其合成发展

1.2 氮化钛及其合成发展

1.3 碳热还原法及其现状

1.4 碳纳米管固载

1.5 光解水的发展现状

1.6 立题依据及研究方案

第二章 实验部分

2.1 原料与试剂

2.2催化剂的制备

2.3 样品表征方法

2.4可见光光解水制氢活性测试

第三章 氮气中三种形貌氮化钛的合成及其光解水产氢活性研究

3.1 引言

3.2 结果与讨论

3.3 光催化活性研究

3.4 本章小结

第四章 氨气中三种形貌氮化钛的合成及其光解水产氢活性研究

4.1 引言

4.2结果与讨论

4.3 光催化产氢活性研究

4. 4 方法拓展

4.5 本章小结

第五章 碳纳米管负载氮化钛的合成及其光解水产氢活性研究

5.1 引言

5.2 结果与讨论

5.3方法拓展

5.4 本章小结

总结与展望

参考文献

个人简历

论文发表情况

致谢

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