介孔Au/C催化剂中Au颗粒尺寸对甘油氧化的影响和抗中毒性能的研究

摘要

金纳米颗粒的尺寸对其催化活性具有重要影响，但在碳载体负载Au纳米颗粒尺寸控制较难。此外，负载Au纳米粒子容易吸附硫中毒。针对这些问题，本文通过配位辅助表面活性剂自组装技术，一步合成有序介孔金/碳催化剂（Au/C），具有金纳米颗粒在3-18nm尺寸可调控且无配体辅助剂的特点。研究了负载金纳米催化剂催化水介质中甘油选择性氧化反应的性能，探讨了金纳米颗粒尺寸对反应的影响并考察了Au纳米催化剂抗中毒性能。
　　全文共四章。第一章为文献综述，主要介绍介孔材料、介孔碳材料、金碳催化剂在甘油选择性氧化反应中的研究进展。
　　第二章研究了Au/C催化剂Au颗粒尺寸对水介质中甘油选择性氧化的影响。在9-18nm范围内，随着金纳米颗粒尺寸减小，甘油转化率增加，甘油酸的选择性基本保持不变。其中Au纳米颗粒尺寸为9nm的Au/C催化剂具有最好的氧化效果，转化率为51％，选择性为80%。通过热过滤实验和添加巯基化介孔氧化硅（SH-SBA-15）固体捕获剂的研究，证明了催化剂活性中心是固载在介孔碳孔内的金纳米颗粒，而非液相中流失的Au物种。催化剂具有较高的稳定性，可重复使用至少5次以上。
　　第三章研究了Au纳米颗粒尺寸为9nm的Au/C催化剂对硫化物的抗中毒性能。含硫中毒试剂包括硫氰酸钾、L-半胱氨酸、硫脲、十八烷基硫醇。其阻抑催化活性顺序如下：十八烷基硫醇>硫氰酸钾≈L-半胱氨酸>硫脲。值得注意的是，即使在反应体系中，加入十八烷基硫醇和金的比例很高时（S/Au=33mol/mol)时，催化剂可保持16%的活性，表明Au/C催化剂具有较高的抗硫中毒特性。
　　第四章为全文总结。

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缩写说明

第一章 前言

1.1 介孔材料的简介

1.2 介孔材料的发展史

1.3 介孔材料的合成方法

1.4 介孔材料的合成机理

1.5介孔碳材料研究

1.6 孔材料的应用

1.7 论文选题

第二章 有序介孔Au/C催化剂中Au纳米尺寸效应对甘油和苯甲醇选择氧化性能的影响

2.1 引言

2.2 原料与试剂

2.3 实验部分

2.4 结果和讨论

2.5小结

第三章 硫化物对催化剂的中毒影响

3.1 引言

3.2 原料与试剂

3.3 实验部分

3.4 结果和讨论

3.5 本章小结

第四章 全文总结

参考文献

个人简历及论文发表情况

致谢

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