催化剂Pd-ZrO2载体制备工艺及结构对一步法合成甲基异丁基酮的影响

摘要

丙酮一步法合成甲基异丁基酮是将丙酮缩合脱水步骤和加氢步骤在同一装置中完成，将吸热和放热过程耦合在一起。这需要一定的酸性位点和加氢位点，且两者强弱要适当，任何一个位点的过强或过弱，都会影响到产物，所以载体的选择很重要。ZrO2是唯一一种具有酸性、碱性、还原能力及氧化能力四种化学特性的金属氧化物，具有优良的催化特性。因此，选择 ZrO2作为一步法合成甲基异丁基酮的载体。
　　本文通过改变煅烧温度、锆源、浸渍顺序及浸渍量等制备工艺，制备了不同结构、不同形貌的ZrO2载体和催化剂，研究了载体制备工艺及结构对一步法合成甲基异丁基酮的影响。采用XRD、BET、NH3-TPD、H2-TPR等对相应的载体和催化剂进行了物理和化学结构的表征。发现煅烧温度、锆源、浸渍顺序对载体的形貌性质有一定的影响，而这些影响一定程度上影响了一步法合成甲基异丁基酮所需要的缩合位点和加氢位点，从而表现出不同的催化活性。
　　反应釜的体积对此反应影响巨大，因为反应釜的体积影响了氢气含量和混合的效果，直接影响缩合和加氢反应，对反应有质的影响。通过改变反应釜体积的大小，发现体积大的反应釜丙酮转化率高MIBK选择性低，体积小的反应釜丙酮转化率低MIBK选择性高。
　　添加 Y2O3对载体结构及晶型影响很大。未添加 Y2O3的载体550℃煅烧后呈现单斜相，添加Y2O3的载体在550℃呈现四方相，分别以这两种相态的载体制备催化剂进行相应物理化学的表征，发现 NH3-TPD、H2-TPR存在一定差异，相态上的差异一定程度上影响了载体的酸性和金属在载体上的分布，从而影响了催化剂的催化活性。

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第1章 绪论

1.1 MIBK的理化性能及用途

1.2 MIBK的生产与消费状况

1.3 MIBK生产方法

1.4国内外一步法制MIBK催化剂研究进展

1.5本论文的研究思路

第2章 实验部分

2.1实验原料及设备

2.2催化剂的表征

2.3催化剂的活性评价

第3章 载体制备条件的不同对其结构及催化性能的影响

3.1催化剂的制备

3.2催化剂表征及活性

3.3催化剂结构表征结果与分析

3.4催化剂活性评价结果与分析

3.5本章小结

第4章 Y2O3的添加对ZrO2及催化性能的影响

4.1引言

4.2催化剂的制备

4.3催化剂表征及活性

4.4催化剂结构表征结果与分析

4.5催化剂活性评价结果与分析

4.6本章小结

结论

参考文献

致谢