Salen-型仿生催化剂的合成及对苯乙烯选择性氧化制备苯甲醛的研究

摘要

本文对Mn(Ⅲ)-Salen型模拟酶(仿生)催化剂的合成及催化氧化活性进行了相关的研究。以(取代)水杨醛和二胺类为原料化学合成了四种schiff碱继而引入金属离子得到了四种Salen型仿生催化剂。采用IR，UV等测试方法对四种结构Salen型催化剂的化学结构进行分析表征。研究了Mn(Ⅲ)-Salen配合物催化洁净的空气(或氧气)为氧化剂的苯乙烯选择性氧化反应。并对反应温度、时间、压力、催化剂的量对苯乙烯氧化反应的影响规律，以及不同催化剂对苯乙烯氧化反应的影响规律，实验结果表明：得到四种催化剂的催化活性依次是Salen-2)Salen-1＞Salen-4＞Saien-3；Salen-2型仿生催化剂具有良好的氧化选择性，其苯甲醛的氧化选择性可达87％。 另外本文以Salen-2为催化剂，以氧气为氧化剂，苯乙烯为底物的苯乙烯催化氧化制备苯甲醛反应的氧化体系，进行了初步的探索建立了动力学模型，并且对氧化的机理做了初步的研究。我们能证明了Salen-2为催化剂时所发生的氧化反应为一级反应。在此基础上计算出了氧化反应的活化能：Ea=17.992kJmol-1，并且对于在本实验中由苯乙烯怎样被氧气氧化为苯甲醛的机理做出了一定的探索，发现有苯乙烯氧化为苯甲醛的反应过程中，催化剂载氧体和苯乙烯形成中间体是核心步骤。并且也揭示了其反应中的副产物如苯基环氧乙烷，苯甲酸产生的原因，这对以后的进一步研究有着一定的帮助。

目录

文摘

英文文摘

原创性声明及本论文使用授权说明

第一章绪论

第二章实验部分

第三章结果与讨论

第四章反应动力学的研究

第五章结论与展望

参考文献

作者在攻读硕士学位期间公开发表的论文

致 谢