MEL纳米沸石的合成与表征及MEL沸石膜择优生长的研究

摘要

近年来,纳米沸石分子筛因其独特的性质,已引起人们的普遍关注.与微米级沸石晶体相比,这些粒径小于100nm的沸石晶粒,其比表面积和孔容积较大,表面能较高,扩散孔道较短,在催化反应中活性较高,结炭较少,催化寿命较长.此外纳米沸石分子筛在液体中能够形成稳定的悬浮液（胶体）,可用于制备沸石分子筛膜的precursor layer,进一步拓宽了沸石膜的制备方法.该论文首次合成了全硅MEL型（silicalite-2）纳米沸石,详细研究了它的微结构特点与物化性质,并采用pre-seeding方法在单晶硅片载体上制备了沿（101）方向择优生长的MEL沸石薄膜.

目录

文摘

英文文摘

第一章纳米沸石分子筛研究进展

1.1纳米材料的特点和制备方法

1.2纳米沸石分子筛研究进展

1.3纳米沸石研究中拟解决的问题

1.4论文研究的内容和意义

第二章TEOS-TBAOH-H2O体系中silicalite-2纳米沸石的合成

2.1实验部分

2.1.1原料及试剂

2.1.2样品制各

2.1.3结构表征

2.2结果与讨论

2.2.1模板剂含量对粒径的影响

2.2.2水含量对粒径的影响

2.2.3温度对粒径的影响

2.2.4乙醇含量对粒径的影响

2.2.5其它影响因素

2.3小结

第三章silicalite-2纳米沸石的结构特点，物化性质及其与silicalite-1纳米沸石的比较

3.1红外光谱研究

3.1.1 silicalite-2沸石系列样品红外光谱

3.1.2 silicalite-2纳米沸石与silicalite-1纳米沸石红外光谱比较

3.1.3焙烧后silicalite-2纳米沸石与silicalite-1纳米沸石红外光谱比较

3.1.4小结

3.2拉曼光谱研究

3.2.1 silicalite-1沸石系列样品拉曼光谱

3.2.2 silicalite-2沸石系列样品拉曼光谱

3.2.3小结

3.3 silicalite-2纳米沸石29Si MAS NMR研究

3.3.1焙烧前后silicalite-2纳米沸石的29Si MAS NMR谱

3.3.2小结

3.4 silicalite-2纳米沸石13C CP MAS NMR谱研究

3.4.1 silicalite-2沸石纳米晶与微米级晶体的13C CP MAS NMR谱

3.4.2 silicalite-1沸石纳米晶与微米级晶体13C CP MAS NMR谱

3.5.1不同晶粒大小的silicalite-2沸石样品氮吸附等温线

3.5.2不同晶粒大小的silicalite-2沸石样品孔径分布

3.5.3小结

3.6 silicalite-2纳米沸石的热性质

3.6.1不同晶粒大小的silicalite-2沸石样品的TG/DTG/DTA分析

3.6.2不同晶粒大小的silicalite-2沸石样品孔道内模板剂含量分析

第四章T-SiO2-Na2O-H2O体系中MFI沸石纳米晶的合成

4.1引言

4.2实验部分

4.2.1实验原料与设备

4.3结果与讨论

参考文献

第五章沿（101)方向择优生长的MEL沸石膜的制备与表征

5.1沸石膜研究进展

5.1.1前言

5.1.2影响沸石膜制备的因素

5.1.3沸石膜的择优生长

5.1.4沸石膜研究展望与困境

5.1.5论文研究的内容和意义

5.2 MEL沸石膜的制备与表征

5.2.1引言

5.2.2实验原料及试剂

5.2.3沸石膜的制备

5.2.4沸石膜的表征

5.3结果与讨论

5.3.1 TEOS-0.35TBAOH-40H2O体系中MEL沸石膜的生长

5.3.2 TEOS-0.35TBAOH-50H2O体系中MEL沸石膜的生长

5.3.3对过渡态沸石膜(从单层生长到多层生长的过渡态)的讨论，提出单层生长是沸石膜沿(1 0 1)方向择优生长的关键

5.3.4 TEOS-0.35TBAOH-60H2O体系中MEL沸石膜的生长

5.4小结

第六章沸石膜的生长机理

6.1前言

6.1.1沸石膜的几种不同生长机理

6.1.2不同择优取向的MFI沸石膜的生长机理

6.2沿(101)方向择优生长的MEL沸石膜单层生长机理

6.3 MEL沸石膜多层生长机理

参考文献

结论

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