平板介质阻挡放电低温等离子体处理水溶液中4-氯酚的脱氯机理研究

摘要

利用平板式介质阻挡放电产生低温等离子体，对水溶液中的4-氯酚进行了处理。这种电极形式在废水处理领域中的应用，国内外都未见报道。采用该电极形式，可以很容易地扩大等离子体的体积。　　提出低温等离子体可以作为难降解含氯有机化合物的预处理技术，并证明了其可行性。宏观结果显示，在外施电压为4200V，4-氯酚浓度为50mg/L，初始pH值为6.5和空气饱和的条件下，处理时间为3s时，脱氯率达到80％以上时，COD降解率仅为25％。因此介质阻挡放电方法产生的低温等离子体可以使4-氯酚先脱氯，后降解。利用脉冲电子辐解瞬态吸收光谱技术，从微观上进一步佐证了低温等离子体可以使水中的4-氯酚首先脱氯。　　当放电气相中有氧气存在时，碱性溶液比中性溶液更有利于4-氯酚的脱氯和降解；在外施电压为4200V，4-氯酚浓度为50mg/L，处理时间为1.2s和氧气饱和的条件下，中性溶液中4-氯酚的脱氯率为55％左右，而相同条件下的碱性(pH=12)溶液中4-氯酚的脱氯率可达85％以上。但在无氧体系中，强碱性溶液反而不利于4-氯酚的脱氯和降解。无论有氧还是无氧体系，酸性溶液都不利于4-氯酚的脱氯。　　有氧体系下，4-氯酚在中性溶液中的脱氯和降解依靠O2+、O+、O和O2(1△g)等“O系列活性物种”和OH自由基的联合作用；而4-氯酚在碱性溶液中的脱氯和降解主要依靠O2+、O+、O和O2(1△g)等“O系列活性物种”与4-氯酚在相界面上的作用。　　无氧体系下，4-氯酚脱氯和降解主要依靠高能电子轰击水产生的OH自由基和eaq-等活性物种。　　放电气氛中有氮气存在时还会产生更难降解的硝基氯酚，因此利用等离子体降解含苯环的有机污染物，需要在无氮的气氛中进行。

目录

文摘

英文文摘

第1章绪论

1.1低温等离子体技术在大气污染控制中的应用

1.1.1脱硫脱硝

1.1.2处理温室效应气体、难降解物质和VOCS

1.1.3汽车尾气治理

1.1.4等离子体除尘

1.2高温等离子体技术在固体废弃物处理中的应用

1.3低温等离子体水处理技术的研究进展

1.3.1气相放电等离子体水处理技术的研究

1.3.2液相放电等离子体水处理技术

1.3.3存在问题和发展方向

1.4利用介质阻挡放电等离子体降解含氯有机化合物

第2章实验部分

2.1材料与试剂

2.2实验装置

2.2.1等离子体电源

2.2.2反应装置

2.3分析仪器

2.3.1氯离子浓度测定装置

2.3.2高效液相色谱仪(HPLC)

2.3.3紫外可见分光光度计

2.3.4 GC/MS色质联用仪

2.3.5纳秒级脉冲辐解瞬态吸收光谱装置

2.3.6 pH计

2.4实验方法

2.4.1等离子体降解

2.4.2氯离子浓度的测定

2.4.3 COD测定

2.4.4脉冲电子辐解

第3章空气气氛下4-氯酚的脱氯和降解

3.1空气气氛下电压对4-氯酚脱氯率的影响

3.2空气气氛下电极间距对脱氯率的影响

3.3空气气氛下4-氯酚初始浓度对脱氯率及脱氯总量的影响

3.4空气气氛下4-氯酚溶液初始pH值对脱氯率的影响

3.5空气气氛下4-氯酚降解率与处理时间的关系

3.6空气气氛下等离子体降解4-氯酚的产物的分析

3.7空气气氛下4-氯酚等离子体降解过程的高效液相色谱和紫外吸收光谱分析

3.7.1空气气氛处理液的紫外吸收光谱分析

3.7.2高效液相色谱(HPLC)分析

3.8空气气氛下等离子体降解4-氯酚的脱氯机理探讨

3.8.1空气气氛下4-氯酚脱氯的宏观反应动力学

3.8.2空气气氛下4-氯酚脱氯的微观反应动力学

3.9本章小结

第4章氧气气氛下4-氯酚的脱氯和降解

4.1氧气气氛下4-氯酚脱氯率与外施电压的关系

4.2氧气气氛下4-氯酚初始浓度对其脱氯率的影响

4.3氧气气氛下4-氯酚降解率与处理时间的关系

4.4氧气气氛下4-氯酚溶液初始pH值对其脱氯率的影响

4.5氧气气氛下4-氯酚等离子体降解过程的高效液相色谱和紫外吸收光谱分析

4.5.1高效液相色谱(HPLC)分析

4.5.2氧气气氛处理液的紫外吸收光谱分析

4.6氧气气氛下4-氯酚在等离子体中的脱氯、降解机理分析

4.6.1氧气气氛下中性溶液中高能电子轰击水产生的OH·的作用

4.6.2氧气气氛下中性溶液中气相“0系列活性物种”的作用

4.7本章小结

第5章氮气气氛下4-氯酚的脱氯和降解

5.1氮气气氛下电压对4-氯酚脱氯率的影响

5.2氮气气氛下4-氯酚初始浓度与脱氯率及脱氯总量的关系

5.3氮气气氛下4-氯酚溶液初始pH值对脱氯率的影响

5.4氮气气氛下4-氯酚降解率与处理时间的关系

5.5无氧体系下4-氯酚等离子体降解过程的高效液相色谱和紫外吸收光谱分析

5.5.1氮气气氛4-氯酚处理液的高效液相色谱分析

5.5.2氮气气氛4-氯酚处理液的紫外吸收光谱分析

5.5.3氩气气氛4-氯酚处理液的高效液相色谱分析

5.5.4氩气气氛4-氯酚处理液的紫外吸收光谱分析

5.6 4-氯酚在有氧和无氧体系中不同的脱氯机理

5.6.1有氧体系碱性溶液中4-氯酚的脱氯机理

5.6.2无氧体系下水合电子qaq-和OH自由基对4-氯酚的脱氯作用

5.7本章小节：

研究结果汇总

参考文献

攻读学位期间发表的学术论文

致 谢

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