纳米孔炭材料的设计、合成及其CO2吸附性能研究

摘要

随着化石能源的大量使用，导致大气中CO2浓度迅速增加，引起全球变暖，海平面上升和气候异常等一系列生态环境问题，二氧化碳捕集与存储技术的开发十分迫切。纳米孔炭材料具有比表面积大、理化性质稳定、孔结构可调等优点，是最理想的CO2吸附材料之一。本论文设计合成两类纳米孔炭材料，并研究了其CO2吸附性能。
　　本文以聚苯胺为碳源，氢氧化钾为活化剂，采用预碳化-活化的两步法，制备了一系列的N掺杂活性炭材料。利用氮气吸附、TEM，SEM，XPS，FTIR等测试方法，系统表征了聚苯胺基活性炭的精细孔结构、微观形貌和表面化学性质。本实验，可以通过调节活化温度和活化剂用量调控所制备炭材料的孔径分布及其氮元素含量。二氧化碳吸附测试表明，该类炭材料表现出优越的CO2吸附性能，在1bar,25℃条件下，其二氧化碳吸附量最高可达4.30mmolg-1。所制备活性炭的CO2吸附能力，在众多相关的报导的研究处于较高水平。
　　将特定孔结构的微孔孔容和N元素含量分别与对应温度下的CO2吸附量进行拟合，发现特定尺度的微孔在活性炭对CO2的吸附过程中起到决定性作用，而N掺杂并没有明显提高活性炭的CO2吸附性能。随着CO2吸附温度的升高，特定尺度的微孔的界限会降低到一个更小的值，0℃的二氧化碳吸附，起决定作用的微孔为小于0.80nm的微孔，25℃对应0.70nm，75℃对应0.54nm。该研究为制备具有高效CO2吸附性能的材料确定了一个基准，即吸附材料应富含超小尺度的微孔。
　　以2,4-二羟基苯甲酸和甲醛为原料，KOH为催化剂，制备酚醛树脂羧酸钾盐，直接热解无模板一步法制备一系列活性炭材料。氮气吸附和TEM测试结果表明，该类炭材料具有介孔-微孔层次孔结构。二氧化碳吸附测试表明，由于其微孔结构相似，该类炭材料的CO2吸附量非常接近，吸附量可达到3.33-3.63mmolg-1，1bar，25℃。用本文中提出的运算方法算的HPC-600的理论吸附量为3.36mmolg-1，与其实验值3.33mmolg-1非常接近。实验结果，进一步印证了本文的结论，活性炭材料对CO2吸附量主要取决于其特定尺度下的微孔的含量。

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第一章 引 言

1.1研究背景

1.2 二氧化碳控制的方法

1.3 二氧化碳的分离方法

1.4 活性炭在CO2吸附领域的研究进展

1.5 选题依据及本实验研究内容

第二章 试验方法

2.1 前言

2.2实验试剂与仪器

2.3 活性炭结构与性质的分析测试方法

第三章 聚苯胺基活性炭的制备表征及CO2吸附性能

3.1 前言

3.2实验部分

3.3聚苯胺基活性炭的表征

3.4 表面化学性质分析

3.5聚苯胺基活性炭CO2吸附性能研究

3.6 本章小结

第四章 微孔尺寸与CO2吸附性能关系研究

4.1 前言

4.2 二氧化碳吸附的影响因素

4.3 本章小结

第五章 一步法制备多级孔炭及其CO2吸附性能

5.1引 言

5.2多级孔炭的制备

5.3多级孔炭的孔结构参数的表征

5.4多级孔炭的二氧化碳吸附性能测试

5.5 本章小结

第六章 结 论

参考文献

致谢

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