水中天然有机物腐殖酸的光催化氧化研究

摘要

该论文以悬浮态TiO<,2>光催化体系为基础,对水中DBPs的重要先质--腐殖酸进行了光催化氧化研究.探讨了光催化氧化降解腐殖酸的规律,考察了催化剂投加量、腐殖酸溶液初始浓度、初始pH值、光强、反应时间等因素对腐殖酸去除效果的影响.实验结果表明,光催化氧化法降解腐殖酸的效率比直接光解法有显著提高.腐殖酸的去除率从34.73﹪增加到65.61﹪(反应时间为3h),TOC的去除率也大幅度提高,直接光解反应对TOC几乎无去除作用,而光催化氧化对TOC的去除率达37.5﹪.腐殖酸的初始浓度增加,初始pH值降低,光强增大,光照时间延长均能提高腐殖酸的降解率,其中pH值和光强的影响较为显著.另外,催化剂的投加量存在一个最佳值,而光强与催化剂最佳投量之间存在负相关关系.该实验条件下,光催化氧化降解腐殖酸的最佳工作条件如下:腐酸酸初始浓度为10mg/L,初始pH值为3.87,光源为三根15W紫外杀菌灯.此时腐殖酸3h的降解率为90.7﹪,延长反应时间可将其完全矿化.在悬浮态光催化体系降解腐殖酸的研究基础上,该文进一步研究了固定TiO<,2>膜光催化体系.该论文还对光催化臭氧氧化降解腐殖酸的规律及其影响因素作了初步研究,实验结果表明,光催化臭氧氧化法能在短时间内迅速降解腐殖酸,并有显著脱色作用.反应3 h,腐殖酸去除率达92.7﹪,TOC去除率达79.7﹪,反应时间、溶液初始pH值、臭氧流量等因素对腐殖酸去除率均有一定的影响,但不是很显著.对比实验还发现,在紫外灯的照射下,TOC的降解速率从大到小依次是:UV/ TiO<,2>/O<,3>>UV/ TiO<,2>>UV.

目录

文摘

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1绪论

1.1研究背景

1.1.1水中天然有机物及其危害

1.1.2去除天然有机物的重要性及去除方法概论

1.2国内外对光催化氧化法研究的情况及其理论

1.2.1光化学氧化技术发展史及国外研究情况

1.2.2国内研究情况

1.3非均相光催化氧化在废气治理和废水处理中的应用

1.3.1空气中有害物质(主要为有机物)的光催化去除

1.3.2有机污染物废水的处理

1.3.3无机污染物废水的处理

1.3.4饮用水的深度处理

1.4课题的来源、意义及其研究的内容

1.4.1课题来源

1.4.2课题研究的意义

1.4.3研究内容

2光催化氧化法机理及其降解腐殖酸的可能性

2.1光化学氧化法的基本概念

2.1.1光直接氧化

2.1.2光敏化氧化

2.1.3光激发氧化

2.1.4光催化氧化

2.2非均相光催化反应机理

2.2.1羟基自由基的性质

2.2.2反应机理

2.3非均相光催化反应动力学

2.3.1 Langmuir-Hinshewood动力学模型

2.3.2其他动力学模型

2.4光催化剂

2.4.1概述

2.4.2影响光催化剂活性的部分因素

2.4.3光催化剂的制备方法

2.5光催化氧化法处理腐殖酸的可能性及优点

2.5.1腐殖酸的性质

2.5.2光催化氧化去除腐殖酸的机理

3悬浮态TiO2光催化降解腐殖酸的试验研究

3.1试验设计

3.1.1实验用原水

3.1.2药剂和试剂

3.1.3实验用仪器、设备

3.1.4实验装置

3.1.5试验过程

3.2分析项目和分析方法

3.2.1分析仪器

3.2.2分析项目和分析方法

3.3光催化氧化与暗反应及空白试验的对比实验

3.4影响光催化效果的因素及分析

3.4.1光源和光强的影响

3.4.2催化剂投加量的影响

3.4.3温度的影响

3.4.4溶液初始pH值的影响

3.4.5空气流量的影响

3.4.6溶液初始浓度的影响

3.4.7反应时间的影响

3.5一些水质指标随反应时间的变化规律

3.5.1 UV254

3.5.2 TOC

3.5.3 UV254/TOC

3.5.4 pH值

3.6本章小结

4 TiO2固定膜的制备及活性评价

4.1溶胶-凝胶法及其原理

4.2溶胶-凝胶法制备纳米TiO2固定膜

4.2.1试剂、材料和设备

4.2.2光催化剂固载方法

4.2.3制备过程

4.3 TiO2光催化薄膜的物性表征

4.3.1 X射线衍射分析

4.3.2扫描电镜分析

4.4制膜过程的影响因素及控制

4.4.1水量的影响

4.4.2热处理温度

4.4.3膜厚度的控制

4.5 TiO2光催化薄膜的活性评价

4.6本章小结

5臭氧+光催化去除腐殖酸的试验研究

5.1概述

5.1.1臭氧在饮水处理上的应用

5.1.2臭氧的主要特性和氧化机理

5.2对照试验

5.2.1臭氧氧化系统

5.2.2 UV/O3氧化系统

5.3光催化臭氧氧化系统

5.3.1光催化臭氧氧化分解腐殖酸的机理

5.3.2影响光催化臭氧降解效果的因素

5.3.3一些水质指标随时间的变化规律

5.3.4光催化臭氧氧化与光催化氧化的处理效果比较

5.4本章小结

6研究结论、建议及前景展望

6.1研究结论

6.2建议

6.3发展方向及前景展望

致谢

参考文献