制备TiO2/Fe2O3/CNTs复合磁性光催化剂及光催化降解四环素类抗生素

摘要

随着医药行业中抗生素的研制和发展,作为广谱抗生素的四环素类抗生素被广泛应用在人类和动物的疾病治疗以及农业生产活动中,环境中残留的抗生素越来越多。另外抗生素生产的过程中会排放出大量的抗生素废水,如不加处理直接排放,则会造成严重的环境污染。因此如何处理环境水体中抗生素废水变得越来越重要。TiO2半导体光催化氧化法是一种新兴的环境治理技术,具有处理效率高、工艺设备简单、操作条件易控制、无毒、稳定性好等优点。但是传统的TiO2光催化剂难以分离回收、运行成本较高、光利用率较低等因素,限制了其工业化应用。本文以探索一种既能提高光能利用率高效降解、易于分离回收和可以重复利用的新型复合光催化材料为目标进行研究。
　　本文以碳纳米管为载体,在其表面负载上Fe2O3纳米粒子,得到具有磁性的碳纳米管材料(Fe2O3/CNTs)。再以钛酸丁酯为前驱物,使用溶胶-凝胶法制备TiO2粒子,使磁性材料Fe2O3/CNTs表面包覆TiO2粒子,并通过马弗炉在一定温度加热过程,得到具有磁性的锐钛矿型TiO2复合光催化剂TiO2/Fe2O3/CNTs。对所制备的材料用X射线衍射仪(XRD)、扫描电子显微镜(SEM)、透射电子显微镜(TEM)、振动样品磁强计(VSM)和紫外-可见(UV-VIS)漫反射吸收光谱等手段进行表征。结果表明Fe2O3纳米粒子被成功的负载了碳纳米管的表面,在其表面成功包覆上TiO2粒子,得到的TiO2/Fe2O3/CNTs复合磁性光催化剂具有较好的磁性,其光谱吸收带发生了较大的“红移”,可以利用紫外光和部分可见光,因此该材料提高了对光的利用率。
　　选用四环素类抗生素有盐酸四环素、盐酸土霉素和盐酸强力霉素作为目标污染物,研究TiO2/Fe2O3/CNTs复合磁性光催化剂在可见光光照下的光催化反应降解实验。实验结果表明该复合光催化剂对四环素类抗生素具有光催化降解效果,污染物质的降解率可达85％-90%。仅在外部磁场作用下,将光催化反应完后的催化剂通过磁性分离方法分离洗涤并回收,十次光催化剂的回收平均回收率达76.2%左右,光催化反应2-3次后,其UV-VIS紫外漫反射图谱在紫外和可见光区仍有一定的吸光度,表明其仍具有一定的光催化能力。

目录

封面

声明

中文摘要

英文摘要

目录

第一章 绪 论

1.1四环素类抗生素的来源和危害

1.2常用的抗生素处理方法

1.3光催化氧化技术

1.4 TiO2光催化剂的研究现状

1.5课题研究背景

1.6本课题研究的意义和内容

第二章 TiO2光催化氧化机理与制备方法

2.1半导体TiO2催化剂光催化基本原理

2.2 TiO2的晶体结构及表征

2.3影响TiO2光催化降解的因素

2.4提高TiO2光催化降解效率的途径

2.5纳米TiO2的制备

第三章 TiO2/Fe2O3/CNTs复合磁性光催化剂的制备与表征

3.1实验材料

3.2实验装置

3.3磁性碳纳米管的制备

3.4磁性材料Fe2O3/CNTs的表征

3.5溶胶凝胶过程[100]

3.6制备磁性TiO2/Fe2O3/CNTs复合磁性光催化剂

3.7 TiO2/Fe2O3/CNTs复合磁性光催化剂材料的表征

第四章 TiO2/Fe2O3/CNTs复合磁性光催化剂降解四环素类抗生素实验

4.1试验材料及装置

4.2试验方法

4.3 TiO2/Fe2O3/CNTs复合磁性光催化剂的吸附平衡时间

4.4可见光照射下的光催化降解试验

第五章 TiO2/Fe2O3/CNTs复合磁性光催化剂回收实验

5.1试验材料与方法

5.2可见光照射下催化剂的回收

结 论

参考文献

攻读学位期间取得的研究成果

致谢