制备方法对(Fe-Cu)/SSZ-13催化剂柴油车尾气脱硝性能的影响

摘要

柴油机动车排放的尾气中含有NOx，NOx会严重污染地球的生态环境，更会危及到我们人类的身体健康。氨选择性催化还原（NH3-SCR）技术是一种应用比较广泛的柴油车尾气脱硝技术，而SCR催化剂的设计和制备是这项技术的核心。近年来，铁改性的Cu-SSZ-13 分子筛脱硝催化剂因良好的NH3-SCR催化反应活性及较高的N2选择性受到了国内外学者们的广泛关注。 (Fe-Cu)/SSZ-13分子筛的制备及研究多基于原位制备Cu/SSZ-13后再负载铁，且铁盐也多选用 Fe(NO3)3。由于催化剂的制备方法及所用前驱体对分子筛的晶体结构以及脱硝性能都有影响。因此，本论文立足于(Fe-Cu)/SSZ-13分子筛催化剂，重点研究了三种铁盐前驱体对不同合成方法制备出来的(Fe-Cu)/SSZ-13分子筛脱硝性能的影响，并通过一些表征技术，对所制样品的活性组分含量、晶体结构以及孔道结构参数进行分析对比。以期优化 (Fe-Cu)/SSZ-13分子筛的制备参数，提高其脱硝性能。课题研究工作得出的主要结论如下： （1）采用原位合成的方法制备出了 Cu/SSZ-13 分子筛，以 FeSO4、Fe2(SO4)3、Fe(NO3)3为前驱体通过浸渍法负载铁制得Fe-Cu/SSZ-13分子筛催化剂。对该类催化剂进行NH3-SCR脱硝活性评价，发现一定量的铁盐的加入在一定程度上是能够提高原位合成的Cu/SSZ-13 分子筛催化剂的脱硝活性。以Fe(NO3)3为前驱体制备的催化剂脱硝性能较好。浸渍铁盐量达到 1.0 wt.%时。催化剂具有良好的脱硝性能、稳定的晶体结构及较为发达的孔道结构。 （2）通过液相离子交换的方法制备出Cu-SSZ-13分子筛，再通过浸渍法制得Fe-Cu-SSZ-13分子筛催化剂。同时，采用铜、铁双金属同时离子交换制得Cu/Fe-SSZ-13分子筛催化剂，对于这两种方法制得的催化剂，不添加铁的脱硝活性优于添加铁的，添加铁的催化剂仅在高温区脱硝活性较好。 （3）对三种制备方法制得的催化剂的脱硝活性进行了比较，发现原位合成-浸渍法制得的催化剂脱硝活性最佳。原位合成-浸渍法制得的催化剂的铜上载量较高，铜铁组分含量适宜。整体来看，比表面积并不是影响催化剂脱硝活性的主要原因。但是对于同种方法制得的催化剂，比表面积高的其脱硝活性较好。

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制备方法对 (Fe-Cu)/SSZ-13 催化剂柴油车尾气脱硝性能的影响

摘 要

EFFECTS OF PREPARATION METHODS ON THE DENITRATION PERFORMANCE OF (Fe-Cu)/SSZ-13 CATALYST FOR VEHICLE EXHAUST

ABSTRACT