青岛近海大气气溶胶中水溶性无机离子分布特征及来源解析

摘要

2011年青岛总悬浮颗粒物（TSP）质量浓度平均为226.93μg/m3，NO3-、SO42-和NH4+是青岛TSP主要的离子成分，共占总水溶性离子浓度的78.9％。不同天气过程TSP浓度高低排序为：沙尘>雾、霾>晴天>雨后。雾、霾、沙尘天气下总水溶性离子质量浓度均高于晴天，以雾、霾天气最高。雾、霾天气下各水溶性离子浓度大于晴天，增幅最明显的是二次离子，雾天以SO42-增幅最大，霾天以NO3-增幅最大，雾天 NO3-/SO42-略低于晴天，霾天略高于晴天；沙尘天气下 Ca2+、Mg2+、Na+和Cl-浓度均高于其他天气；雨后Ca2+、K+、F-浓度低于晴天背景值，以Ca2+降幅最大。
　　Na+、Ca2+、Mg2+、Cl-、F-主要分布于>2.1μm的粗粒子，NH4+、NO3-、SO42-和K+主要分布于<2.1μm的细粒子。Na+、Cl-、F-呈双峰分布，峰值分别在0.43~0.65μm和3.3~4.7μm，主峰位于粗粒子；Ca2+和Mg2+呈单峰分布，峰值在3.3~7.0μm；K+、NH4+峰值在0.43~1.1μm；SO42-呈单峰分布，峰值在0.65~1.1μm；NO3-呈双峰分布，峰值分别在0.43~1.1μm和3.3~4.7μm，主峰位于细粒子。
　　雾、霾天气下，二次离子峰值向更大粒径段0.65~2.1μm的液滴模态移动,在细粒子总水溶性离子浓度中所占比重的增幅明显高于粗粒子，雾天以 SO42-增幅最大，霾天以 NO3-最大；Na+粗粒子增幅高于细粒子，K+在0.65~1.1μm和1.1~2.1μm增幅显著高于其他粒径段；Ca2+和Mg2+在3.3~7.0μm浓度与晴天时相比略低。沙尘天气下，NO3-在3.3~4.7μm峰值明显高于细粒子峰；Cl-、Ca2+、Mg2+、Na+、K+、F-在3.3~4.7μm的峰值明显增大，粗粒子总水溶性离子浓度中各水溶性离子的比重高于晴天，最明显的为 NO3-，其次为 Ca2+和 Cl-；SO42-、NH4+细粒子峰值增加幅度略大于粗粒子峰。降水后，除了SO42-、NH4+在0.65~2.1μm内浓度略有增大，其余各水溶性离子质量浓度在不同粒径范围内均明显降低，以Ca2+最为显著。
　　用正矩阵因子分解法（PMF）对青岛沙尘气溶胶来源进行解析，鉴别出5类源，分别为地壳土壤源、燃煤、机动车尾气、生物质燃烧和工业源；对青岛非沙尘气溶胶来源进行鉴别，得到6类源，分别为地壳土壤源、石油燃烧、机动车尾气、生物质燃烧、工业源和海盐。沙尘天气和非沙尘天气的主要源均为土壤源，沙尘天气下其贡献显著升高，污染严重，而局地污染源（如机动车尾气、工业）贡献降低。沙尘天气下青岛地区燃煤型污染物主要是来自沿途污染物排放与沙尘混合，生物质燃烧则既有本地源贡献又有沿途污染物的传输。
　　PMF成功对北黄海大气颗粒物定量源解析，鉴别出6类源，主要源为二次气溶胶和土壤扬尘，次要源为老化海盐、重残渣油燃烧、生物质燃烧和金属冶炼。二次气溶胶的生成是北黄海大气气溶胶中最重要的贡献源。另外，北黄海大气颗粒物受到局地海域轮船排放和中国北部地区农业活动的强烈影响。各源的贡献率有不同的季节分布。春季和秋季，土壤源和生物质燃烧是 TSP质量浓度的主导源；夏季主要源为残渣油的燃烧；冬季二次硫酸盐和金属冶炼为主要源。后向轨迹的分析结果表明，夏季66%的气团来自海洋上空，而其他季节气团主要来自陆地。中国北部和西北地区的污染物质经过长距离传输，强烈影响北黄海大气气溶胶的化学组分。

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1文献综述

1.1大气气溶胶中水溶性无机离子简介

1.2气溶胶中水溶性无机离子的组成与季节变化

1.3气溶胶中水溶性无机离子粒径分布

1.4气溶胶来源解析研究进展

1.5典型天气过程对大气气溶胶污染特征的影响

1.6论文的选题依据及主要内容

2采样与分析

2.1采样点及采样时间

2.2滤膜的准备及样品的保存处理

2.3水溶性离子的分析

2.4金属成分的分析

3不同天气过程下青岛大气气溶胶水溶性无机离子分布特征

3. 1颗粒物质量浓度及水溶性离子的总体水平

3. 2霾天气下青岛大气TSP水溶性离子特征

3. 3雾天青岛大气TSP水溶性离子特征

3. 4沙尘天气下青岛大气TSP水溶性离子特征

3.5降水对青岛大气TSP水溶性离子浓度的清除

4不同天气过程青岛大气气溶胶中水溶性离子粒径分布

4.1气溶胶中水溶性离子粒径分布

4.2雾天气溶胶中水溶性离子粒径分布

4.3霾天气溶胶中水溶性离子粒径分布

4.4沙尘气溶胶中水溶性离子粒径分布

4.5降水对气溶胶中水溶性离子粒径分布的影响

4.6小结

5青岛沙尘天气下气溶胶来源解析

5.1元素富集因子分析

5.2主成分分析

5.3正矩阵因子分析

5.4沙尘气溶胶来源特征

5.5小结

6北黄海大气气溶胶来源解析

6.1北黄海大气气溶胶化学特征

6.2富集因子分析

6.3主成分分析

6.4正矩阵因子分析

6.5源解析结果的合理性与可靠性

6.6北黄海大气颗粒物来源的特征

6.7后向轨迹分析

6.8小结

7结论

参考文献

致谢

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