青岛大气气溶胶中微量元素溶解度及其影响因素

摘要

大气气溶胶在海洋表面的沉降可以向海洋输送营养元素,一些元素会是海洋初级生产力的限制因素(如 N、P、Si),一些重要的微量营养元素,会很大程度上影响海洋的初级生产和固碳能力(如:Fe),以及海洋生物的生长和生物群落结构(如 Zn、Mn),而这些影响从根本上决定于沉降元素的溶解度。气溶胶中微量元素溶解性的研究已经广泛展开,在溶出实验中溶出介质、pH、溶出时间等方面有了较好的认识。但分析的不确定性仍然很大且对影响气溶胶中微量元素溶解性因素的认识也同样不足。同非洲撒哈拉沙尘相比,关于亚洲沙尘溶解性的研究非常有限。
　　利用2012年12月1日-2013年1月31日及3月1日-4月31日连续采集的119个总悬浮颗粒物样品(TSP),分析了其中微量元素的总浓度和溶解态浓度,讨论了颗粒物浓度、气溶胶来源以及酸化过程对微量元素溶解度的影响。重点分析的元素包括受地壳源影响较大的地壳元素 Fe、Al和 Mn,以及受人为污染影响较大的人为元素 Zn、Pb和 Cu。这项工作为进一步了解人为活动对亚洲沙尘微量元素溶解性的影响和评价亚洲沙尘沉降对海洋初级生产力的影响奠定基础。
　　研究结果表明:青岛大气气溶胶中含量最高的两种微量元素为 Fe和 Al,平均分别为3817.47 ng/m3和3938.50 ng/m3。Mn含量较低,平均为76.12 ng/m3。人为元素以 Zn浓度最高,平均为261.75 ng/m3,Pb浓度次之,为118.24 ng/m3, Cu最小,为49.92 ng/m3。其余元素浓度从高至低依次为 Mn> Ba> Sr> Ni> As> V>Rb> Ga> Bi> Cd> Tl> Co> Cs。气溶胶中微量元素溶解态浓度较高的元素分别为Zn、Al、Fe、Mn、Pb和 Cu,其余从高至低依次为 Sr> Ba> As> V> Rb> Ni> Ga>Cd> Tl> Cs> Bi> Co。微量元素溶解度存在明显低值的为 Fe和 Al,平均分别为2.63％和4.60%。人为元素的溶解度普遍较高,如 Zn、Cu和 As,溶解度可达~25%-70%。其他微量元素溶解度的差异较大,可从低至~10%(如 Ba)到高至~70%(如 Cs)。
　　主成分分析结果显示,青岛大气气溶胶来源主要为人为污染源,其次为沙尘源和少量海洋源。利用富集因子(EFcrust)来判断气溶胶中元素的来源,结果显示,起源于人为污染的元素其 EFcrust值较大并拥有较高的溶解度,而沙尘源主导的元素 EFcrust较小且溶解度也普遍较低。但微量元素溶解度与 EFcrust间并无统计意义上的相关关系。气团后向轨迹的聚类分析显示,观测期间,41.2%的样品主要受到华北城市群等人为源影响(AS),26.1%的气溶胶样品主要受北方沙尘源影响(DS),32.8%主要受北方沙漠地区沙尘源和华北人为源(MS)的共同影响。三组样品微量元素的溶解度与气团来源关系可以大致描述为:AS>MS>DS。EFcrust检验发现,三组样品中元素的 EFcrust值较为接近,表明三组样品中元素溶解度的差异不是其初始来源或组成造成的,这些差异的原因可能是气团在传输过程中经历的大气过程。
　　气溶胶中地壳元素溶解度随总浓度增加呈规律性减小,人为元素溶解度随总浓度增加而增大,而气溶胶中微量元素溶解度均与颗粒物表面积和体积比(S/V)有明显正相关关系。微量元素溶解度与长距离传输过程中重力沉降引起的颗粒物大小的变化有关。根据气团后向轨迹分组:AS、DS和 MS,AS组酸性离子浓度较高,是 DS和 MS组的1.4倍,且 AS组中酸性离子在颗粒物中所占比例也比DS和 MS组高出1.7倍。相关性分析发现,气溶胶中溶解态微量元素与酸性离子存在显著正相关关系。气溶胶在大气传输过程中所经历的酸化过程对微量元素溶解度有重要影响。

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青岛大气气溶胶中微量元素溶解度及其影响因素

0 前言

1 文献综述

1.1 微量元素的大气沉降及对海洋初级生产力的影响

1.2 大气气溶胶中微量元素的溶解性

1.3 影响气溶胶中微量元素溶解度的因素

1.4 小结

2 实验部分

2.1 样品采集

2.2 采样膜预处理

2.3 样品预处理

2.4 样品分析

2.5 数据分析方法

2.6 样品采集期间气象条件

3 青岛大气气溶胶中微量元素的分布特征

3.1 微量元素总浓度分布特征

3.2 微量元素溶解态浓度分布特征

3.3 微量元素的溶解度

3.4 小结

4 青岛大气气溶胶中微量元素来源解析及其对溶解度的影响

4.1 元素富集因子分析

4.2 主成分分析

4.3 气团后向轨迹聚类分析

4.4 小结

5 大气过程对气溶胶中微量元素溶解度的影响

5.1 重力沉降

5.2 酸化过程

5.3 小结

6 结论与展望

6.1 主要结论

6.2 展望

参考文献

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