微纳尺度金属—有机框架(NMOFs)在细胞成像方面的研究

摘要

金属有机框架（MOFs）是以有机配体为桥梁，金属离子或金属团簇为结点，以配位键的方式组装而成的具有三维晶体结构的配位聚合物，独特的高孔隙率结构、孔径可调以及可官能化等特点，使其在许多领域都有潜在的应用价值，如储气、分离、催化、发光和传感等。纳米金属—有机框架材料（NMOFs）既拥有传统块状MOFs的结构特性，又具备纳米材料物理/化学方面的尺寸效应，相比于传统 MOFs 材料表现出更为优异的性能。本论文基于纳米金属—有机框架材料（NMOFs）在生物医学领域上的研究和应用，以细胞内活性物质、重金属离子的检测及荧光成像为主线，展开了关于UiO类NMOFs前合成构筑有机分子传感器（OMSs）、后合成修饰（PSM）引入新官能团方面的研究。 I. 利用预功能化的二羧酸类配体H2L-ol与Zr(IV)盐的自组装，合成了基于氧化还原机理的UiO类型的UiO-68-ol纳米荧光探针。借助UiO类型NMOFs良好的细胞相容性，实现了对细胞内源性HClO的高灵敏性和高选择性检测。 II. 设计合成了一例具有氧化荧光增强“turn-on”型的UiO-68-IS NMOFs纳米荧光探针，由于NMOFs的有机配体包含具有对ClO-特异性响应的咪唑-2-硫酮官能团，因此，该纳米荧光探针对ClO-的检测具有专一性。NMOFs超高的比表面积及有序、多孔的框架结构，赋予了NMOFs纳米荧光探针较高的灵敏性。我们借助此NMOFs纳米荧光探针实现了对模拟生物环境下的ClO-的荧光检测及细胞成像。 III. 基于共价键后修饰合成的策略，实现UiO-68-NH2到UiO-68-NCS单晶到单晶的转变，利用核磁、红外、PXRD、元素分析等手段对此转变进行了表征。转变后的UiO-68-NCS 具有更广泛的可修饰性，可以与罗丹明 6G 类分子荧光染料通过共价键进行连接，可以应用于Hg2+的荧光检测。 研究结果表明：微纳尺度的金属有机框架 NMOFs 以其超高的比表面积、有序的多孔结构、良好的生物相容性，不仅可以被应用于化学体系的荧光检测，还可以应用于生物体系的细胞成像。NMOFs 作为纳米荧光探针具有较高的灵敏性和选择性。

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摘 要

March 26, 2018

Abstract

前言

第一章 氧化还原开关型UiO-68-ol NMOFs作为次氯酸探针及其在细胞成像应用的研究

第二章 咪唑-2-硫酮荧光增强型UiO-68-Thione NMOFs次氯酸探针的合成及其细胞成像应用研究

第三章 染料负载型UiO-68-R6G NMOFs的合成及其在Hg2+检测方面的应用

第四章 结论

论文发表情况

致谢