雾霾天气条件下PM2.5化学特征及室内外关系

摘要

近年来我国雾霾事件频繁爆发，室外细颗粒物(PM2.5)污染严重，并且人类85％-90％的时间待在室内。因此研究雾霾天气条件下室内PM2.5化学组分特征及其室内外关系对计算人体实际暴露剂量和相关的健康评估至关重要。而目前对雾霾天气条件下室内细颗粒物污染特征的研究较为缺乏。
　　为了掌握雾霾天气条件下典型实验室内外大气PM2.5污染特征和室内外关系，本研究于2013年1月12日到2月4日，收集了济南一个典型实验室内外的PM2.5样品，分析其化学成分，包括10种无机水溶性离子(WSⅡs)（F-、Cl-、NO2-、NO3-、SO42-、Na+、NH4+、K+、Mg2+和Ca+）、有机碳(OC)、元素碳(EC)和14种无机元素(Al、Na、Cl、Mg、Si、K、Ca、Mn、Fe、Cu、Zn、Se、Br和Pb)，并对室外气象条件进行了观测，结果主要包括以下几部分:
　　非雾霾阶段室内外PM2.5平均浓度分别为62和87μg·m-3，而雾霾阶段分别增加到了236和409μg·m-3，是中国空气质量标准PM2.524 h平均浓度上限值75μg·m-3的3.14和5.45倍。表明室外大气PM2.5污染严重时，室内PM2.5污染也较严重，但相比于室外有所改善，因此雾霾天气条件下人们应该待在室内以减少对PM2.5的健康暴露风险。
　　室内外PM2.5的主要组成均为(NH4)2SO4，雾霾阶段该组分分别占室内外被检测成分的55.07％和44.43％，非灰霾阶段所占比例分别为40.31％和32.93％。由于半挥发性损失，室内NH4NO3浓度远远低于室外。雾霾阶段OC和EC的浓度明显增加，且二次有机碳浓度(SOC)占OC浓度的比值也明显升高，表明雾霾事件能够促进碳组分的累积和SOC的形成。Cl、K、Fe和Si是PM2.5中含量最丰富的痕量元素，雾霾事件中痕量元素的浓度均较非雾霾阶段升高。来源于燃煤和机动车排放的痕量元素具有明显富集。
　　雾霾和非雾霾事件中PM2.5、NO3、SO42-、NH4+、OC和EC的I/O值均小于1，表明它们的室内浓度低于室外浓度。雾霾事件中PM2.5的渗透系数为0.53，即室外超过一半的PM2.5进入了室内且保持悬浮状态，室内自身产生的PM2.5浓度占室内总浓度的8％，可能归因于人类活动和颗粒物再悬浮。雾霾和非雾霾事件中Cl的I/O值较其他元素小，而Cu的I/O值远远高于其它元素的I/O值。Si、Ca、Al和Mg具有相似的渗透系数值，但I/O值具有明显的差异，因为Ca和Mg具有明显的室内来源（如硬度较大的自来水的使用），Pb和Zn的渗透系数都接近于0.62，高于Si、Ca、Al和Mg的渗透系数，更容易渗透进入室内环境。
　　雾霾事件中三种主要水溶性无机离子的渗透系数（FINF）大小顺序为: FINF(SO42-)＞FINF(NH4+)＞FINF(NO3-)，NH4+和NO3-是半挥发性组分，从室外环境进入温暖的室内环境会发生颗粒态向气态的转化。EC和SO42-的化学性质都较为稳定，其渗透系数值接近，且较其它物种高。NO3-和SO42-的室内源可忽略不计。而NH4+表现出明显的室内源（如室内建筑材料和卫生间排放）。OC的室内源主要来自马弗炉的使用和有机化学试剂的使用。

目录

声明

摘要

符号及缩写说明

第一章 绪论

1．1 研究背景与意义

1．2 室内空气质量研究进展

1．2．1 室内外关系的主要研究方法

1．2．2 国内研究现状

1．2．3 国外研究现状

1．3 本课题选题来源和主要研究内容

1．3．1 论文选题来源

1．3．2 主要研究内容

第二章 实验及研究方法

2．1 采样点布设

2．2 样品采集

2．3 样品处理和相关仪器简介

2．3．1 质量浓度

2．3．2 无机水溶性离子分析

2．3．3 碳成分测定

2．3．4 痕量元素测定

2．4 质量控制

第三章 雾霾天气条件下室内外PM2．5及化学特征

3．1 实验期间室内外气象条件

3．2 PM2．5平均质量浓度

3．3 与国内外其他研究对比

3．4 PM2．5的化学组分特征

3．4．1 无机水溶性离子

3．4．2 碳组分

3．4．3 痕量元素

3．5 质量平衡

3．6 本章小结

第四章 PM2．5及其化学组分室内外关系

4．1 PM2．5、WSIIs、OC和EC的I／O比值

4．2 PM2．5及其化学组分的渗透系数

4．3 无机元素室内外关系特征

4．4 本章小结

第五章 总结和展望

5．1 主要结论

5．2 论文的创新性

5．3 存在的不足和展望

参考文献

致谢

硕士期间发表论文