尾气增氧人工湿地污染物强化去除机制及其氧化亚氮减排效能研究

摘要

水体污染和水资源紧缺已成为限制经济和社会发展的全球性问题，水污染综合治理逐渐引起国家政府和环保部门的重视。在水污染综合治理方面，活性污泥工艺已发展成为当今应用最为广泛的污水生物处理技术，但其却存在尾水中仍然含有多余氮、磷及气态污染的问题。人工湿地作为一种由基质、植物、微生物等组成的污水生态处理技术，因投资少、效果好、管理方便、环境经济效益高等优势在过去几十年中被广泛应用于城市和农村生活污水、河流和湖泊生态修复等领域，尤其在提升污水处理厂出水的水质方面有着良好的应用潜力。但传统人工湿地由于自身工艺结构的限制，使其长期处于缺氧和厌氧环境，溶解氧供应不足导致去污效率较差，极大地限制了其推广应用。
　　针对以上存在的问题，本论文以传统人工湿地脱氮限制因素——溶解氧为切入点，开发新型人工湿地强化供氧技术，探索将污水生物处理尾气用于增强垂直潜流人工湿地复氧能力的可行性，在此基础上分析污水处理系统内污染物去除作用机理及微生物丰度和种群的变化。随后，将尾气增氧模式应用于短程硝化反硝化N2O减量化研究，探究运用人工湿地进行短程硝化反硝化尾水尾气深度处理的可行性，掌握尾水中污染物在水体中的迁移转化规律和降解特征，考察人工湿地对N2O的减排效果，从微生物角度解析N2O的减排机理。取得的主要研究结论如下:
　　1.通过将原本有害的生物污水处理过程中产生的尾气进行收集用于垂直潜流湿地(VFCW)曝气增氧，成功构建了实验室规模的新型尾气增氧人工湿地系统，在消除尾气气态污染的同时提高人工湿地对氮等污染物的处理效率。与空白不曝气湿地相比，尾气增氧湿地可以分别提高NH4+-N和TN去除率128.48±3.13％和59.09±2.26％;尾气增氧对植物生长有积极的影响，尾气增氧湿地叶绿素含量最高比对照湿地提高40.7±2.2％。尾气含有的CO2引入湿地后可以被湿地植物光合作用利用，促进植物生长，产生更高的生物量;尾气通过VFCW后，尾气中的臭气成分（H2S和NH3）、温室气体(N2O)和微生物气溶胶的浓度均显著降低。H2S，NH3和N2O的去除率分别为77.78±3.46％，52.17±2.53％和87.40±3.89％。细菌和真菌气溶胶去除效率分别为42.72±3.21％和47.89±2.82％。结果表明:尾气增氧在强化人工湿地水质净化效果的同时，尾气的污染风险通过人工湿地的过滤净化作用被消除。人工湿地可看成一个生物滤池，通过基质吸收作用、水的溶解作用和微生物降解作用共同净化尾气，真正达到水气同步净化的效果，具有显著的技术优势和应用前景。
　　2.增加曝气后湿地中氮和磷的去除迁移途径均被改变，传统湿地中氮主要依靠基质的吸附蓄积作用被去除，曝空气湿地内部有气流流动从而降低了基质的吸附作用，但是曝尾气湿地基质固氮作用没有明显减弱，原因是曝尾气湿地基质中蓄积的微生物数量较多。传统湿地中磷主要通过湿地基质填料的吸附蓄积作用得以去除，其次是植物吸收富集作用，曝气湿地系统植物吸收氮磷作用明显强于不曝气湿地系统，原因是曝气通过促进植物生长加强了植物对氮磷的富集作用。此外，尾气增氧人工湿地不仅能够优化湿地内部溶解氧分布，还能够将SBR中的微生物引入人工湿地，大幅度提高氮循环相关菌丰度，有利于污染物的高效去除，尾气增氧湿地中硝化细菌和反硝化细菌的丰度分别是对照湿地的6.3倍和2.6倍;除了氮循环相关菌之外，尾气增氧湿地中全菌的数量也大幅提升，是对照组的3.6倍;分析了不同实验系统之间微生物同源性，结果显示尾气增氧湿地和SBR共有的OTU的比例最高(19.70％)，这便证明尾气增氧人工湿地较高的微生物丰度，是由于尾气的引入，将SBR中的微生物带入人工湿地中造成的。
　　3.菖蒲对于亚硝酸盐存在一定程度的耐受性。当亚硝酸盐浓度低于30mg/L时，由于植物的自我保护，菖蒲可以通过调整自身的生理、生化进程继续正常生长;当亚硝酸盐浓度高于30mg/L时，菖蒲的生理保护机制被启动，体现在丙二醛(MDA)、相对电解质渗透率、抗氧化酶活性（T-SOD、POD和CAT）和脯氨酸含量的显著增加，同时还有叶绿素含量和株高的相应减少;在过量的亚硝酸盐浓度（≥40mg/L）或长时间高亚硝酸盐作用下，菖蒲生理代谢失衡，膜脂结构发生变化，生长被抑制;最终得出结论，菖蒲对亚硝酸盐的耐受阈值为30mg/L。为日后菖蒲应用于短程硝化反硝化耦合人工湿地处理系统提供实用信息和理论支持。进行耦合实验的出水亚硝酸盐浓度控制在30mg/L以下为宜。通过减少好氧阶段的搅拌时间将反应器的NAR由43.38％提高至52.88％，并利用FISH分析反应器污泥中AOB和NOB的相对数量，结果显示污泥中AOB和NOB分别占总菌数的78.48％和13.83％，说明AOB被逐渐富集，而NOB在反应器中被慢慢洗脱。因此，减少好氧阶段的搅拌时间可有效实现生活污水模式下的稳定短程硝化反硝化过程。构建短程硝化反硝化耦合人工湿地处理系统，发现将短程硝化反硝化尾水引入曝气湿地中后NO2--N浓度由17.07±1.54mg/L降低至0.34±0.18mg/L，说明短程硝化反硝化尾水在曝气湿地运行模式下可以被深度处理，消除高亚硝酸盐污染的风险。
　　4.短程硝化反硝化尾气经过VFCW后N2O的去除率达到88.72±2.39％，结果表明人工湿地可以作为污水处理尾气的净化措施，并对N2O的减排效果显著;通过采用现代生物学技术（qPCR和高通量测序技术）探究N2O减排的微生物作用机制，发现间歇曝短程硝化反硝化尾气增氧湿地使得湿地中微生物群落丰度和结构发生了变化，氮循环相关菌及总菌的丰度明显增加，加速了湿地中氮的转化过程，使硝化和反硝化过程进行得更彻底，同时大大增加了nosZ基因表达的机会，使得N2O还原更彻底避免积累。

目录

声明

摘要

符号说明

1．1 研究背景

1．2 人工湿地系统概述

1．2．1 人工湿地系统的概念及分类

1．2．2 人工湿地系统的发展及国内外应用现状

1．2．3 人工湿地系统的去除机理

1．2．4 影响人工湿地系统污染物去除的关键因素

1．3 人工湿地氧的迁移转化

1．3．1 人工湿地复氧途径

1．3．2 人工增氧湿地技术

1．3．3 曝气湿地研究现状

1．3．4 曝气湿地瓶颈问题

1．4 污水处理过程的尾气污染

1．4．1 尾气的来源与特征

1．4．2 尾气的环境效应

1．4．3 尾气减量化与资源化

1．4．4 短程硝化反硝化在尾气减量化应用中的局限性

1．5 生物脱氮过程中N2O的释放

1．5．2 N2O的释放机理及影响因素

1．5．3 污水生物／生态处理过程中N2O的释放

1．5．4 N2O释放的减量化研究

1．6 本课题的研究目的和研究内容

1．6．1 研究目的

1．6．2 研究内容

1．6．3 技术路线

第二章 新型尾气增氧人工湿地的构建及运行效果

2．1 材料与方法

2．1．1 实验系统配置

2．1．2 实验运行条件

2．1．3 样品采集和分析

2．2 实验结果与讨论

2．2．1 人工湿地长期污染物的去除效果

2．2．2 人工湿地中植物的生长情况

2．2．3 污水生物处理后尾气的净化效果

2．3 本章小结

第三章 新型尾气增氧人工湿地污染物强化去除机制

3．1 材料与方法

3．1．1 实验系统配置

3．1．2 实验运行条件

3．1．3 样品采集与分析

3．2 实验结果与讨论

3．2．1 人工湿地的氮磷平衡分析

3．2．2 人工湿地微生物丰度分析

3．2．3 人工湿地微生物群落结构分析

3．3 本章小结

第四章 短程硝化反硝化耦合人工湿地系统的构建及运行

4．1 材料与方法

4．1．1 实验系统配置

4．1．2 实验运行条件

4．1．3 样品采集与分析

4．2 实验结果与讨论

4．2．1 湿地植物对高浓度NO2-废水的耐受性研究

4．2．2 生活污水短程硝化反硝化的驯化实现

4．2．3 短程硝化反硝化耦合人工湿地系统长期运行性能

4．3 本章小结

第五章 短程硝化反硝化耦合人工湿地系统效能分析与N2O减排机理探索

5．1 材料与方法

5．1．1 实验系统配置

5．1．2 实验运行条件

5．1．3 样品采集与分析

5．2 实验结果与讨论

5．2．1 短程硝化反硝化耦合人工湿地系统氧化亚氮减排效果

5．2．2 短程硝化反硝化耦合人工湿地系统氧化亚氮减排机理

5．3 本章小结

6．1 结论

6．2 创新之处

6．3 研究展望

参考文献

致谢

攻读学位期间发表的学术论文