碳基复合材料的制备及其对废水中重金属离子和有机染料吸附性能的研究

摘要

二十世纪八十年代以来，随着我国改革开放步伐的加快，工业、农业和科技业等各个领域都取得了较大的进步。尤其是工业水平的发展，它在提高我国经济水平的同时造成了环境各个方面的日益污染，比如工业废水的随意排放，其中含有的重金属离子和有机染料可以间接地通过别的途径危害人类的身体健康。重金属离子Cr(Ⅵ)具有非常强的毒性，可以致癌致畸形致突变，已经被列为危害人体最大的八种化学物质之一;有机染料罗丹明B(RhB)和亚甲基蓝(MB)具有的复杂结构，使得被其污染的工业废水难以进行彻底的脱色处理。因此，选择合适的方法治理工业废水中的污染物，对于保证人类的身体健康具有重大的意义。由于吸附法具有设备简单、适用范围广、处理效果好、吸附剂可再生使用和一般不会产生二次污染的优点，本论文通过制备具有吸附性能的碳基复合材料，将其用于对工业废水中的重金属离子Cr(Ⅵ)、有机染料罗丹明B(RhB)和亚甲基蓝(MB）的吸附性能研究。主要的研究成果如下:
　　1.以盐酸浸泡锅炉房的废弃煤渣即改性煤渣为前驱体，采用溶剂热法制备了磁性四氧化三铁(Fe3O4)/改性煤渣复合材料，运用扫描电子显微镜(SEM)、X射线粉末衍射仪(XRD)、X射线光电子能谱仪(XPS)、傅里叶红外光谱仪(FT-IR)和物理吸附仪(BET)的表征手段对复合材料进行表征测试。以此材料为Cr(Ⅵ)离子的吸附剂，考察吸附剂用量、时间、Cr(Ⅵ)离子溶液的初始pH值和初始浓度因素对材料吸附性能的影响。结果表明，此吸附反应在1.5 g的吸附剂用量，60 min的吸附时间和初始pH值为3.00的Cr(Ⅵ)离子溶液的条件下，其吸附效果最好。动力学分析可知，磁性Fe3O4/改性煤渣对Cr(Ⅵ)离子溶液的吸附符合准二级动力学方程，连续进行五次吸附/再生循环后，材料的吸附率均在90％以上，表明Fe3O4/改性煤渣具有较好的循环可再生性，而四氧化三铁本身具有的磁性可用于废水处理过程的快速分离。
　　2.以原性蒙脱土为前驱体，十六烷基三甲基溴化铵(CTAB)为表面活性剂，葡萄糖为碳源，采用溶剂热法制备了蒙脱土/碳球复合材料，运用SEM、XRD、XPS、FT-IR和BET的表征手段对复合材料进行表征测试。把该复合材料作为对罗丹明B(RhB)的吸附剂，探究该吸附剂材料的用量、吸附时间、RhB溶液的初始pH值和初始浓度以及吸附温度等因素对其吸附性能的影响。其结果表明，吸附温度是45℃，反应吸附剂用量0.3 g，吸附时间为15 min，溶液初始pH值为5.00的RhB溶液的条件下，其吸附效果最好。动力学模拟分析可知，蒙脱土/碳球对RhB的吸附符合准二级动力学方程。蒙脱土/碳球对RhB的吸附符合Langmuir等温吸附模型。吸附热力学参数表明蒙脱土/碳球对RhB的吸附是自发的、吸热的物理吸附反应。对吸附剂循环稳定性测试结果表明，该吸附剂连续进行五次吸附/再生循环后，材料对于RhB的吸附率均在90％左右。表明蒙脱土/碳球具有较好的吸附循环可再生性。
　　3.以葡萄糖为碳源，可溶性无机盐氯化钠为模板，在500℃的高温下煅烧制备成多孔碳材料，运用SEM、XRD、XPS、FT-IR和BET的表征手段对其进行表征测试。以葡萄糖作为碳源高温碳化所制备的多孔碳材料对亚甲基蓝(MB)进行吸附实验。通过研究该材料的用量、吸附时间、MB溶液的初始浓度和初始pH值以及温度等因素对该吸附实验的影响。其结果表明，此吸附反应在0.0075 g的吸附剂用量，2 min的吸附时间，pH值为6.00的MB溶液和吸附温度是25℃的条件下，其吸附效果最好。动力学分析可知，多孔碳对MR的吸附符合准二级动力学方程。多孔碳对MB的吸附符合Langmuir等温吸附模型。吸附热力学参数表明多孔碳对MB的吸附是自发的、放热的物理吸附反应。连续进行五次吸附/再生循环后，材料的吸附率在逐渐下降，多孔碳对MB去除的再生性能一般，但其一次性使用性能较好，近乎于100％。

目录

声明

摘要

第一章 绪论

1．1 重金属离子和有机染料的危害及处理技术

1．1．1 重金属离子污染的危害

1．1．2 有机染料污染的危害

1．1．3 重金属离子和有机染料废水的处理技术

1．2 吸附法处理技术

1．2．1 吸附法简介

1．2．2 吸附剂材料简介

1．2 碳基材料

1．2．1 多孔碳材料的简介

1．2．2 多孔碳材料在废水处理中的应用

1．3 碳基复合材料

1．3．1 蒙脱土复合材料的简介

1．3．2 蒙脱土复合材料在废水处理中的应用

1．4 磁性碳基复合材料

1．4．1 磁性Fe3O4碳基复合材料的简介

1．4．2 磁性Fe3O4碳基复合材料在废水处理中的应用

1．5 本论文的研究意义及内容

第二章 磁性四氧化三铁／改性煤渣复合材料的制备及其对Cr(Ⅵ)的吸附性能研究

2．1 引言

2．2 实验部分

2．2．1 试剂与仪器

2．2．2 磁性Fe3O4／改性煤渣复合材料的制备

2．2．3 吸附实验过程

2．3 结果与讨论

2．3．1 样品的表征与分析

2．3．2 不同条件对Cr6+去除率的影响

2．3．3 吸附动力学分析

2．3．4 吸附机制研究

2．3．5 磁性Fe3O4／改性煤渣复合材料的再生

2．4 结论

第三章 蒙脱土／碳球复合材料的制备及其对罗丹明B的吸附性能研究

3．1 引言

3．2 实验部分

3．2．1 试剂与仪器

3．2．2 蒙脱土／碳球复合材料的制备

3．2．3 吸附实验过程

3．3 结果与讨论

3．3．1 样品的表征与分析

3．3．2 不同条件对RhB去除率的影响

3．3．3 吸附动力学分析

3．3．4 吸附等温线分析

3．3．5 吸附热力学分析

3．3．6 吸附机制研究

3．3．7 蒙脱土／碳球复合材料的再生

3．4 结论

第四章 多孔碳材料的制备及其对亚甲基蓝的吸附性能研究

4．1 引言

4．2 实验部分

4．2．1 试剂与仪器

4．2．2 多孔碳材料的制备

4．2．3 吸附实验过程

4．3 结果与讨论

4．3．1 样品的表征与分析

4．3．2 不同条件对MB去除率的影响

4．3．3 吸附动力学分析

4．3．4 吸附等温线分析

4．3．5 吸附热力学分析

4．3．6 吸附机制研究

4．3．7 多孔碳材料的再生

4．4 结论

第五章 结论

参考文献

致谢

作者简介