Cu-Mg-Al类水滑石及其为前驱体的复合氧化物催化剂的制备、表征和催化性能研究

摘要

开发并应用具有高活性、高产物选择性的催化剂是催化领域的关键问题。本文通过不同制备方法,制备了系列具有层状结构的Cu-Mg-Al类水滑石,并以其为前驱体制备了Cu-Mg-Al复合氧化物催化剂,比较了类水滑石及其复合氧化物的制备方法、制备条件对催化剂结构和在偶联反应中催化活性的影响。
　　首先采用水热-尿素水解法制备了系列Cu2+含量不同的Cu-Mg-Al类水滑石,考察了这些催化剂在碘苯与苯酚合成二苯醚反应中的性能。其次,采用双滴-共沉淀法制备了系列Cu-Mg-Al类水滑石,与水热-尿素水解法进行对比,并考察了制备条件对催化剂晶相及催化性能的影响。运用氮气物理吸附、X射线衍射、氢气程序升温还原、红外光谱、扫描电镜等技术对催化剂进行表征。研究了不同方法制得Cu2+含量不同的Cu-Mg-Al类水滑石催化剂的物理化学性质和对催化剂性能的影响。结果表明,由双滴-共沉淀法制备、nCu2+/nMg2+=2的Cu2Mg1Al1-C催化剂对碘苯与苯酚偶联合成二苯醚表现出最佳的反应性能,产物二苯醚收率达到了99％以上。
　　进一步以Cu-Mg-Al类水滑石为前驱体制备了Cu-Mg-Al复合氧化物催化剂,考察了催化剂在碘苯与咪唑合成1-苯基咪唑的偶联反应中的催化性能。通过表征,研究了焙烧温度和焙烧时间对催化剂的晶化程度、粒径大小、比表面积、氧化还原性和催化性能的影响。

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1 绪论

1.1 Cu催化卤代芳烃与酚类C-O偶联反应的研究进展

1.2 Cu催化卤代芳烃与氮杂环C-N偶联反应的研究进展

1.3 水滑石类化合物的概述

1.4 水滑石类化合物的热分解过程

1.5本论文的研究思路和研究内容

参考文献

2 实验部分

2.1 原料与试剂

2.2 Cu-Mg-Al类水滑石催化剂的制备

2.3 催化剂的表征

2.4 催化剂的性能评价

3 CuxMg3-xAl1-H类水滑石的制备及其对二苯醚合成的催化性能研究

3.1 CuxMg3-xAl1-H的表征结果

3.2 CuxMg3-xAl1-H的活性结果

3.3 Cu2Mg1Al1-H制备条件对碘苯与苯酚合成二苯醚反应的影响

3.4 小结

参考文献

4 制备方法对Cu-Mg-Al类水滑石合成二苯醚催化性能的影响

4.1 CuxMg3-xAl1-C的活性结果

4.2 Cu2Mg1Al1-C制备条件对碘苯与苯酚合成二苯醚反应的影响

4.3 Cu2Mg1Al1-C催化卤代芳烃与酚类化合物的C-O偶联反应

4.4 Cu2Mg1Al1-LDHs催化剂的稳定性研究

4.5 CuxMg3-xAl1-C的表征结果

4.6 小结

参考文献

5 以Cu-Mg-Al类水滑石为前驱体制备的复合氧化物催化C-N偶联反应性能研究

5.1 CuxMg3-xAl1-LDO的表征结果

5.2 CuxMg3-xAl1-LDO的活性结果

5.3 Cu2Mg1Al1-LDO催化剂的稳定性研究

5.4 小结

参考文献

6结论

致谢

研究生期间主要研究成果发表论文