蜂窝状多孔碳促进的铜铈催化剂中协同作用对CO优先氧化性能研究

摘要

氢能被视为最清洁的二次能源，以质子交换膜燃料电池（PEMFCs）形式使用氢能极具发展力。但燃料气氢气中的CO会毒化PEMFCs的电极，当CO含量控制在100ppm以下，电池才能正常运行。CO优先氧化（CO-PROX）是目前去除氢气中的CO最有效的方法。传统的CuO-CeO2催化剂由于颗粒尺寸大和晶面缺陷位浓度低，低温端催化活性效果不理想。蜂窝状的碳材料具有高的比表面积、良好的导电性和大的孔道等优点而受到广泛关注。
　　本研究选择蜂窝状的碳材料（HPC）为载体负载CuxO-CeO2复合氧化物，制备出不同铜铈摩尔比的CuxO-CeO2/HPC催化剂用于CO优先氧化。研究了HPC的引入对催化性能的影响。具体研究内容如下：
　　1.通过水热法制备了一系列不同Cu/Ce的CuxO-CeO2/HPC、CuxO/HPC、CeO2/HPC和CuO-CeO2催化剂。研究发现，蜂窝状碳材料提高了高分散铜的数目和氧空位的浓度，缩小了CeO2和CuxO的颗粒尺寸。HPC特殊的三维结构有效阻止了CeO2和CuxO的团聚并暴露出了更多的活性位点，铜铈颗粒的协同作用提高了CO-PROX的催化活性。
　　2.通过浸渍法制备了一系列不同Cu/Ce的CuxO-CeO2/HPC和CuO-CeO2催化剂。研究发现当铜铈摩尔比为1:2时，CO-PROX活性最好。通过一系列表征比较了浸渍法和水热法制备的CuxO-CeO2/HPC对CO-PROX性能不同影响的研究。发现水热法制备的CuxO-CeO2/HPC催化剂具有更高的Ce3+浓度和氧空位浓度，低温端PROX性能优于浸渍法制备的催化剂。

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