岩石、土壤样品中210Pb、210Bi、210Po同时测定方法的研究与应用

摘要

在能源危机成为当今全球重要议题之一时，核能的开发与利用已成为社会发展的必然趋势。由于不同核素的含量和衰变方式的不同，核能广泛应用在军事、发电、医疗卫生、燃料、科研等领域。210Pb、210Bi、210Po三种核素是238U的衰变产物，广泛存在于自然界中，通过测定样品中这种放射性子体的量，可间接获得与母体有关或其它相关的信息，同时210Pb、210Bi、210Po等这种核素的测定对于放射性勘查与测试、铀矿地质勘查、环境监测与评价、气象研究、考古、寻找地下裂隙水和油气与多金属矿产勘查以及地质灾害监测等众多领域都有其重要的意义。
　　本项研究分别建立了以Cu和以Ni箔富集-α、β计数法同时测定岩石、土壤样品中的210Pb、210Bi、210Po的分析方法，实验首先采用α能谱法及β衰变曲线法，确认了Cu及Ni镀片上的α、β放射体分别为210Po、210Bi。通过对制源条件进行优化，确定了以Cu为镀片时，制源酸度2mol/L(HCl)，温度90℃，体积25mL，时间25mL;以Ni为镀片时，制源酸度1mol/L(HCl)，温度90℃，体积25mL，时间50～70min。制源溶液中共存元素的干扰可通过加入抗坏血酸(Ni为镀片时需加入酒石酸)和延长镀片放置时间加以消除;在最优制源条件下，以Cu为镀片时，化学回收率达93.7％以上，在10-2～103Bq范围内的210Bi、210Po与其β、α净计数率呈良好的线性关系，其r为0.9998～0.9999，线性范围≥104，方法检出限为6×10-4～6×10-3Bq，RSD(n=11)＜2.5％，样品加标回收率在93.0％～105％;以Ni为镀片时，化学回收率达96.1％以上，在10-2～103 Bq范围内的210Bi、210Po与其β、α净计数率呈良好的线性关系，其r为0.9983～0.9997，线性范围≥104，RSD(n=11)＜1.6％，样品加标回收率在100％～110％;并根据210Bi与210Pb的衰变平衡关系确定210Pb的含量;将以Cu、Ni为镀片的研究方法应用到岩石、土壤及水系沉积物的210Pb、210Bi、210Po检测中，结果满意。
　　本研究对210Pb、210Bi、210Po的自镀机理进行了探索，从理论上分析了以Cu、Ni、Ag箔为镀片富集210Bi、210Po时所发生的自镀反应的可行性，提出了自镀反应的反应历程，计算了其自镀反应的平衡常数，合理地解释了相应的实验结果，为210Pb、210Bi、210Po的选择性测定的镀片选择提供了理论依据。同时通过理论计算和分析确认了放射性核素的干扰消除及对210Bi的β计数的修正。
　　研究结果表明，以Cu、Ni箔富集-α、β粒子计数同时测定210Pb、210Bi、210Po的方法具有快速、灵敏、准确等优点，可以满足岩石、土壤样品中210Pb、210Bi、210Po同时测定的需求。

目录

声明

摘要

第一章 绪论

1．1 天然放射性核素概述

1．1．1 长寿命独立原生放射性核素

1．1．2 天然放射性衰变系中的核素

1．1．3 核衰变方式

1．1．4 放射性单位的转换

1．2 210Pb、210Bi、210Po的性质简介

1．2．1 210Pb、210Bi、210Po的核素特征

1．2．2 2195、210Bi、210Po测试技术在各个领域的应用

1．3 210Pb、210Bi、210Po的研究现状

1．3．1 210Pb的测定

1．3．2 210Bi的测定

1．3．3 210Po的测定

1．3．4 210Pb、210Bi和210Po的同时测定

1．4 本研究的背景、意义与目的

第二章 Cu箔富集-α、β粒子计数法同时测定岩石及土壤中的210Pb、210Bi、210Po

2．1 引言

2．2 定性和定量方法

2．2．1 定性原理

2．2．2 定量原理

2．3 实验部分

2．3．1 仪器和试剂

2．3．2 实验方法

2．4 结果与讨论

2．4．1 Cu箔富集，α放射体的认证

2．4．2 铜箔富集，β放射体的认证

2．4．3 制源酸度的选择

2．4．4 制源温度的选择

2．4．5 制源体积的选择

2．4．6 还原剂及其用量的选择

2．4．7 溶矿试剂组分的选择

2．4．9 溶液中共存离子的允许量

2．4．8 最佳前处理条件

2．4．9 化学回收率

2．4．10 工作曲线的线性范围

2．4．11 样品的测定

2．4．12 方法性能

2．5 小结

第三章 Ni箔富集-α、β粒子计数法同时测定岩石及土壤中的210Pb、210Bi、210Po

3．1 引言

3．2 实验部分

3．2．1 仪器和试剂

3．2．2 实验方法

3．3 结果与讨论

3．3．1 镍箔富集，α放射体的认证

3．3．2 镍箔富集，β放射体的认证

3．3．3 制源条件的选择

3．3．4 还原剂及其用量的选择

3．3．5 最佳前处理条件

3．3．6 化学回收率

3．3．7 样品源计数率—样品含量的线·性范围

3．3．8 样品的测定

3．3．9 方法性能

3．3．10 标准溶液稳定性210Pb、210Bi、210Po

3．4 小结

第四章 自镀机理、同位素干扰校正和测量精度的理论分析及探讨

4．1 引言

4．2 自镀机理的探讨

4．2．1 自镀反应的机理

4．2．2 自镀反应的程度对α、β净计数率的影响

4．2．3 自镀材料的选择

4．3 同位素干扰校正的理论分析

4．3．1 Po同位素的干扰与去除

4．3．2 Bi同位素的干扰与去除

4．4 弱α、β测量时，210Bi、210Po净计数率的校正

4．5 小结

第五章 结论及展望

参考文献

致谢

攻读学位期间发表的论文