丝光沸石膜的制备及其乙酸脱水性能的研究

摘要

渗透汽化技术具有效率高、能耗低、便于放大、操作简便等优点。沸石分子筛膜因为其成本较高而限制了其在渗透汽化工业过程中的应用。因此，降低分子筛膜的制备成本是目前该技术工业化的关键之一。本实验从两个方面来探索低成本分子筛膜的制备方法，一是采用廉价的商业化大孔氧化铝管为载体，降低膜管的成本;二是尝试在晶化阶段使用低温条件下制备MOR膜，降低合成过程中的能耗。在乙酸脱水等酸性溶液的渗透汽化实验中，分子筛膜本身的性质和渗透汽化操作因素决定了实验的结果。本文以耐酸性丝光沸石膜为主体，考察了涂晶方法、晶化温度与时间对成膜的影响，并且用渗透汽化实验考察丝光沸石膜乙酸脱水的性能。本文主要内容如下:
　　(1)基于降低制膜成本，本文中采用的载体为商业化大孔载体管，为了克服载体管表面粗糙、缺陷较多、不易成膜的难题，本实验采用了二次晶种法在载体表面涂晶，一方面可以修饰载体表面的缺陷，另一方面，在载体表面引入晶种层可以起到诱导成膜的作用。在二次晶种法中，对晶种层的后处理方法对所制备的分子筛膜管具有重要影响。在涂晶后，采用擦涂法对晶种管表面进行处理，可以使晶种层更加平整，在渗透汽化实验中通量提高20％。此外，晶化温度和晶化时间对分子筛膜的形成速率、形貌、渗透性能具有显著的影响，在120℃，24h条件下合成的丝光沸石分子筛膜拥有良好的性能。所合成的膜在75℃下，90wt.％异丙醇/水体系中的通量到达0.74kgm-2h-1，分离因子为1400。
　　(2)考察了丝光沸石膜的耐酸性及渗透汽化性能。研究表明在经过大约150h的乙酸脱水渗透汽化实验后，丝光沸石膜的分离因子没有显著变化，渗透侧水浓度一直小于0.1wt.％，说明膜的耐酸性能良好。分离膜在90℃，50wt.％乙酸/水的条件下通量达到1kgm-2h-1;在75℃，5wt.％乙酸/水的条件下通量达到2.5kgm-2h-1，渗透侧乙酸浓度小于0.01wt.％。