Fe-Cu分子筛组合SCR催化剂降低NOx反应机理的数值模拟

摘要

近年来，柴油机降低NOx后处理技术的主要挑战是要满足日益严苛的排放法规要求，选择性催化还原技术（SCR）是降低柴油机NOx排放的最具有应用前景的技术之一。目前很多研究都集中在优化SCR系统以尽可能地拓宽SCR催化剂的活性温窗，实现更高的NOx转化效率。 本文建立了Fe分子筛催化剂和Cu分子筛催化剂的总包反应动力学模型来研究二者的SCR催化活性。其中，采用双吸附位模型来描述Cu分子筛催化剂表面的NH3吸附、脱附及反应过程。模型能够准确地预测SCR反应中的稳态NOx和NH3的转化率以及不同产物的生成选择性。结果表明：Cu分子筛催化剂有更高的NH3存储能力和NH3氧化活性。与Fe分子筛催化剂相比，Cu分子筛催化剂在温度低于400℃时催化活性更好，并且在温度高于400℃时将NH3选择性氧化为N2导致高温阶段NOx转化率较低，而Fe分子筛催化剂在温度高于400℃时有较高的NOx转化率。 考虑到Fe、Cu分子筛催化剂在不同温度范围内具有不同的SCR反应活性，将Fe、Cu分子筛催化剂进行分区组合以拓宽组合催化剂的活性温窗。通过对模拟结果进行优化，确定了标准SCR条件下分区组合时，Fe分子筛催化剂（长度为25%）布置在Cu分子筛催化剂（长度为75%）上游为最佳分区组合。基于稳态研究成果，对比研究Cu分子筛催化剂和Fe-Cu分区组合催化剂的低温瞬态响应特性，研究发现：Cu分子筛催化剂有更好的低温瞬态响应特性，随着温度的升高，Fe-Cu分区组合催化剂的瞬态响应特性趋近Cu分子筛催化剂。 氨氮比对SCR催化剂的NOx转化率有较大影响，在本文中研究了不同氨氮比对Fe分子筛催化剂，Fe-Cu分区组合催化剂以及Cu分子筛催化剂的稳态NOx转化率和NH3泄漏的影响。结果发现，随着氨氮比的增大，在所考查的温度范围内三种催化剂的稳态NOx转化率增大，并且NH3泄漏增多。对Cu分子筛催化剂和Fe-Cu分区组合催化剂的进气氨氮比进行简单的优化以实现较高的NOx转化效率和保持NH3泄漏低于10ppm。研究发现，在没有大量的NH3泄漏的条件下，Cu分子筛催化剂和Fe-Cu分区组合催化剂的高温活性随着氨氮比的增加而提高。

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