磁性碳纳米吸附剂的制备及其去除水中六价铬离子的性能研究

摘要

重金属铬离子因其在电镀、印刷、染料等产业中的广泛应用，普遍存在于地表水和地下水中，被列为废水中毒性最大的污染物之一。铬离子在水体中主要以两种形式存在：Cr(Ⅵ)和Cr(Ⅲ)，其中Cr(Ⅵ)的毒性比Cr(Ⅲ)高出100多倍。因此，将污水中Cr(Ⅵ)还原为Cr(Ⅲ)，或将其固定化是非常重要的污染治理策略。吸附法因具有操作简单、低成本和高效率等优点，在Cr(Ⅵ)离子的净化去除方面具有广阔的发展前景。本文通过一步碳化法制备了氮掺杂的磁性碳纳米吸附剂（MCNs），利用多种表征技术分析其物理化学性质特征，并对六价铬离子进行降解吸附实验，研究了Cr(Ⅵ)离子初始浓度、溶液pH值和反应接触时间对吸附效率的影响，并运用吸附动力学模型和吸附等温线模型探究MCNs的吸附机理。论文获得的主要研究成果如下： （1）将不同碳化温度下制备的MCNs对Cr(Ⅵ)离子的吸附效率做对比，结果表明碳化温度为700℃制备的材料（MCN700）具有最好的吸附效果，当pH=2时，Cr(Ⅵ)离子初始浓度为50mg/L、吸附剂用量为50mg的条件下，接触时间为2h时，MCN700对Cr(Ⅵ)离子的吸附达到平衡，吸附率和吸附量分别可达96.90%和56.28mg/g。通过对MCNs的表征观察发现MCN700具有管状碳和片状碳同时存在的不规则形貌，比表面积最大（817.0m2/g），吸附剂磁化强度和结晶度良好，非常有利于吸附性能的提高和吸附剂的回收再利用。 （2）采用吸附动力学模型、吸附等温线模型和X-射线光电子能谱、振动样品磁强计等表征探究了MCN700的吸附机理。结果表明：伪二级动力学方程和Langmuir方程能很好地拟合MCN700对Cr(Ⅵ)离子的吸附过程，说明吸附过程主要以单分子层吸附为主，化学吸附是影响吸附进程的主要机制，而不是颗粒内传质。吸附反应中吸附和还原过程同时存在，Cr(Ⅵ)离子被吸附在吸附剂表面后，部分被吸附剂表面的ZVI还原为Cr(Ⅲ)离子。吸附剂MCN700经过6次吸附-解吸循环实验后，吸附率仅下降11.61%，说明MCN700的再生使用性能优异。

目录

声明

1 绪论

1.1 重金属离子污染及其控制方法研究进展

1.1.1 重金属离子污染

1.1.2 重金属离子污染治理方法及进展

1.2 铬离子污染现状

1.3 吸附法的研究进展

1.4 磁性碳纳米吸附剂

1.5 本论文选题依据及研究内容

1.5.1 选题依据

1.5.2 研究内容

1.5.3 技术路线

2.1 实验试剂与仪器

2.2 表征方法

2.2.1 场发射扫描电子显微镜和X射线能量色散谱分析

2.2.2 N2等温吸附-脱附分析

2.2.3 X-射线光电子能谱分析

2.2.4 X-射线衍射分析

2.2.5 振动样品磁强计分析

3 磁性碳纳米吸附剂的制备及其分析表征

3.1 引言

3.2 磁性碳纳米吸附剂的制备

3.3 结果与分析

3.3.1 扫描电镜结果分析

3.3.2 BET数据分析

3.3.3 X-射线衍射图谱分析

3.3.4 VSM结果分析

3.4 本章小结

4 磁性碳纳米吸附剂对Cr(Ⅵ)离子吸附性能研究

4.1 引言

4.2 实验部分

4.2.2 不同碳化温度磁性碳纳米吸附剂对Cr(Ⅵ)离子的吸附实验

4.2.3 溶液初始pH对吸附的影响

4.2.4 接触时间的影响

4.2.5 Cr(Ⅵ)离子溶液初始浓度的影响

4.2.6 吸附动力学研究

4.2.7 吸附等温模型研究

4.2.8 MCN700对Cr(Ⅵ)离子的循环吸附-脱附实验

4.3 结果与讨论

4.3.2 溶液初始pH的影响

4.3.3 接触时间对吸附性能的影响

4.3.4 Cr(Ⅵ)离子初始浓度的影响

4.4.5 吸附动力学研究

4.4.6 吸附等温线研究

4.4.7 循环使用性能

4.4 吸附机理分析

4.5 本章小结

5 结论与展望

5.1 结论

5.2 展望

参 考 文 献

攻读硕士学位期间发表学术论文情况

致谢

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