Cu/SAPO-34与Cu/SSZ-13催化剂的制备及选择性催化还原一氧化氮(NO)的研究

摘要

氨法选择性催化还原(NH3-SCR)是目前国内外研究最为广泛且行之有效的烟气中一氧化氮(NO)的脱除技术。该技术的关键在于开发出性能优良的催化剂。与早期研究的钒基、贵金属、金属氧化物及其他分子筛催化剂相比，Cu/SAPO-34和Cu/SSZ-13催化剂在催化效率，活性温度窗口，水热稳定性等方面具有显著优势，因此，成为目前新型NH3-SCR催化剂开发中的研究热点。
　　论文以新型铜胺络合物作为模板剂采用一步水热合成法制备出Cu/SAPO-34和Cu/SSZ-13两种催化剂，考察了铜盐、模板剂、水热温度和时间等条件对Cu/SAPO-34和Cu/SSZ-13催化剂活性的影响，并利用SEM、XRD、XPS、N2吸附技术对Cu/SAPO-34和Cu/SSZ-13催化剂的形貌、结构、组成及比表面积进行分析表征，优化Cu/SAPO-34和Cu/SSZ-13催化剂的性能和制备工艺条件。
　　在Cu/SAPO-34催化剂的制备过程中，铜盐的种类影响催化剂活性温度窗口的宽窄，其中以乙酸铜制备的Cu/SAPO-34催化剂的活性温度窗口最宽，达到150-550℃，水热稳定性较好;模板剂决定Cu/SAPO-34催化剂的形成及比表面积的大小，以四乙烯五胺作模板剂时所合成的催化剂晶体结构较完整，比表面积达到250.289 m2/g，催化活性较好;水热温度对Cu/SAPO-34催化剂的结晶度有较大影响，水热温度过低（低于150℃）无法合成四方体晶体结构的Cu/SAPO-34催化剂，温度过高（高于150℃）则会破坏晶体结构;水热时间达到7天才能保证形成结晶结构完整的Cu/SAPO-34催化剂。
　　在Cu/SSZ-13催化剂的制备过程中，铜盐的种类影响催化剂活性温度窗口的宽窄，其中以硫酸铜制备的Cu/SSZ-13催化剂的活性温度窗口最宽，达到150-450℃，水热稳定性较好;模板剂决定Cu/SSZ-13催化剂的形成及比表面积的大小，以四乙烯五胺作模板剂时所合成的催化剂晶体结构较完整，比表面积达到124.610 m2/g，催化活性较好;水热温度为150℃时，形成不被破坏的立方体晶体结构的Cu/SSZ-13催化剂;水热时间达到6天才能保证形成结晶结构完整的Cu/SSZ-13催化剂。

目录

声明

摘要

1．1 研究背景

1．1．1 机动车尾气的排放与治理现状

1．1．2 氮氧化物的来源、危害与脱除技术

1．2 选择性催化还原技术(SCR)

1．2．1 碳氢化合物选择性还原(HC-SCR)技术

1．2．2 氨选择性催化还原(NH3-SCR)技术

1．3 NH3-SCR技术脱硝催化剂的研究

1．3．1 钒基催化剂

1．3．2 贵金属催化剂

1．3．3 金属氧化物类催化剂

1．3．4 双功能催化剂

1．3．5 分子筛催化剂

1．4 CHA结构分子筛催化剂

1．4．1 CHA结构分子筛简介

1．4．2 Cu／SAPO-34分子筛催化剂

1．4．3 Cu／SSZ-13分子筛催化剂

1．4．4 Cu／CHA结构分子筛催化剂在NH3-SCR技术领域的应用

1．5 论文研究意义及内容

2．1 实验药品与材料

2．1．1 实验试剂

2．1．2 实验气体

2．1．3 实验仪器

2．2 催化剂的制备

2．2．1 Cu／SAPO-34催化剂的制备

2．2．2 Cu／SSZ-13催化剂的制备

2．3 催化剂的评价

2．3．1 催化剂评价装置

2．3．2 流量计的标定

2．3．3 标准曲线的绘制

2．3．4 催化剂评价内容

2．4 催化剂表征

第3章 Cu／SAPO-34催化剂的制备及选择性催化还原一氧化氮(NO)的研究

3．1．1 催化剂活性中心的选择

3．1．2 铜盐的选择

3．1．3 模板剂的选择

3．1．4 水热温度的选择

3．1．5 水热时间的选择

3．2 本章小结

第4章 Cu／SSZ-13催化剂的制备及选择性催化还原一氧化氮(NO)的研究

4．1 Cu／SSZ-13催化剂性能的优化

4．1．1 铜盐的选择

4．1．2 模板剂的选择

4．1．3 水热温度的选择

4．1．4 水热时间的选择

4．2 本章小结

第五章 结论与展望

5．1 结论

5．2 展望

参考文献

致谢

作者简介