基于单层分散思想利用SnO2表面改性Al2O3制备高性能载体用于负载Pd

摘要

γ-Al2O3是一种工业常用的、比表面积大，且晶体结构稳定的刚性载体;而SnO2为一种具有活泼晶格氧和部分表面活泼氧，但比表面积较小的半导体材料，在催化领域具有潜在的应用价值。本文基于单层分散的思想利用SnO2对γ-Al2O3载体进行表面改性，以期得到既具有表面活泼氧，又具有高比表面和高热稳定性的新型载体，并研究了其催化性能。
　　 第一部分:采用沉积-沉淀法将SnO2负载于γ-Al2O3载体上，得到一系列不同SnO2含量的SnO2/γ-A l2O3催化剂载体，并对其进行了N2-BET、H2-TPR、XRD和XPS等表征。利用XRD外推法，探明SnO2在γ-Al2O3上的单层分散容量为0.172mmol/100 m2。以CO为探针反应，考察其催化性能，发现随着SnO2负载量的增加，CO的催化活性呈递增趋势。并采用浸渍法将Pd负载于SnO2/γ-Al2O3体系上，探测了其对CO催化氧化活性。
　　 第二部分:采用沉积-沉淀法，用稀土元素(La、Ce、Y)改性处于单层分散态的SnO2/γ-Al2O3催化剂载体。利用XRD、N2-BET、H2-TPR等表征手段考察其物理化学性质，并探测其CO氧化活性。发现添加Ce的活性最好，在高温段接近纯SnO2的活性。之后再采用浸渍法将不同含量的Pd负载于上述催化剂，探究了其CO氧化和CH4燃烧的性能。

目录

声明

摘要

第1章 绪论

1．1 CO催化氧化研究概述

1．1．1 贵金属催化剂

1．1．2 非贵金属催化剂

1．2 CH4催化氧化研究概述

1．2．1 贵金属催化剂

1．2．2 非贵金属催化剂

1．3 单层分散研究进展

1．3．1 单层分散体系的制备方法

1．3．2 自发单层分散理论阈值的表征

1．3．3 单层分散理论的应用

1．4 SnO2的研究进展

1．4．1 SnO2的结构及应用

1．4．2 稀土(La、Ce、Y)改性SnO2的研究概述

1．5 γ-Al2O3载体简单介绍

1．6 本课题的研究内容和意义

第2章 实验方法

2．1 催化剂制备

2．1．1 主要化学试剂

2．1．2 主要实验仪器

2．1．3 催化剂的合成

2．2 催化剂活性测试

2．2．1 CO催化氧化活性测试

2．2．2 CH4催化燃烧活性测试

2．3 催化剂的物性表征

2．3．1 比表面的测定(N2-BET)

2．3．2 程序升温还原(H2-TPR)

2．3．3 X射线衍射(XRD)

2．3．4 X-射线光电子能谱(XPS)

第3章 SnO2在γ-Al2O3上的分散及其对CO催化氧化性能研究

3．1 催化剂的制备

3．1．1 n％SnO2／γ-Al2O3催化剂

3．1．2 0．5％Pd／n％SnO2／γ-Al2O3催化剂

3．2 实验结果与讨论

3．2．1 比表面及XRD结果分析

3．2．2 H2-TPR结果分析

3．2．3 XPS结果分析

3．2．4 催化剂对CO氧化性能研究

3．3 本章小结

第4章 稀土改性单层分散型SnO2／γ-Al2O3催化剂性能研究

4．1 催化剂的制备

4．1．1 Ln-7％SnO2／γ-Al2O3催化剂的制备

4．1．2 Pd／Ln-7％SNO2／γ-Al2O3催化剂的制备

4．2 实验结果与讨论

4．2．1 比表面结果

4．2．2 XRD表征结果

4．2．3 H2-TPR表征结果

4．2．4 活性测试结果分析

4．2．5 催化剂的抗水性与稳定性测试

4．3 本章小结

第5章 结论与展望

5．1 结论

5．2 展望

致谢

参考文献

攻读学位期间研究成果