透析膜辅助氧化石墨烯基溶胶吸附分离水中低浓度Pb(Ⅱ)的研究

摘要

近年来，表面富含含氧官能团的二维碳纳米材料氧化石墨烯(Graphene Oxide, GO)吸附去除废水中的重金属离子成为研究热点，研究方向主要有两个：一、如何进一步提高GO的吸附性能；二、如何解决GO吸附后固液分离困难而引起的二次污染。本文在我课题组透析膜辅助GO溶胶吸附分离金属离子新技术路线的基础上，主要是通过两条途径来提高GO基溶胶对水中低浓度Pb(II)的吸附性能：(1)选择小片径天然鳞片石墨通过Hummers法制备氧化程度更高的小片径GO溶胶;(2)基于CNT与GO间π-π共轭自组装形成CNT@GO复合溶胶抑制GO吸附过程的叠合获得协同增强效应。本文系统地研究了pH值、时间和温度等对GO和CNT@GO吸附Pb(II)性能的影响，从动力学和热力学探索了吸附模型和微观机理，讨论了GO片径与其氧化程度和吸附性能的关系,发现了 CNT@GO溶胶吸附 Pb(II)性能的协同增强效应，最后研究了 GO和CNT@GO溶胶的循环再生性能及影响因素。
　　研究表明微米级GO(MGO)、亚微米级GO(SMGO)和CNT@GO(MCNT:MGO=1:4)溶胶在pH=5.5±0.1，T=298K的条件下吸附Pb(II)的最大吸附量分别是924.45mg g-1、1162.6 mg g-1和1609.54 mg g-1，其中 CNT@GO远高于现有吸附剂的最大吸附容量；在相同制备条件下，GO片径越小，氧化程度越高，最大吸附容量越大。研究发现与MGO相比，CNT@GO(MCNT:MGO=1:4)溶胶最大吸附容量增加77.11％，呈现显著的协同增强效应。吸附热力/动力学研究表明 MGO、SMGO和 CNT@G吸附 Pb(II)均为吸热的、自发的、符合Langmuir吸附模型和拟二级动力学模型的单层吸附过程。pH值是影响Pb(II)吸附/脱附的关键因素。在 pH=1.0±0.1，T=298K的条件下，MGO、SMGO和CNT@GO上Pb(II)的最大脱附率分别是94.3%、95.77%和94.31%，连续五次循环脱附-吸附后的吸附量分别是514.26 mg g-1、700.35 mg g-1和774.58mg g-1，仍高于现有大多数吸附剂的最大吸附容量。本论文创造性地提出了两条简单有效提高GO基溶胶吸附分离水中Pb(II)性能的新途径，在分离其它水中污染物方面有推广应用价值。

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第1章 绪论

1.1 引言

1.2 国内外低浓度重金属废水处理技术的研究进展

1.3 碳纳米吸附材料及其在环境领域中的运用

1.4 论文的立项依据

1.5 本论文研究目的和意义

1.6 本论文的研究目标与内容

第2章 氧化石墨烯基溶胶制备及其在透析膜辅助下吸附/脱附Pb(II)的实验

2.1 引言

2.2 透析膜辅助氧化石墨烯基溶胶吸附/脱附原理

2.3 实验准备

2.4 氧化石墨烯基溶胶制备

2.5 透析膜辅助氧化石墨烯基溶胶吸附/脱附Pb(II)的实验

第3章 不同片径氧化石墨烯溶胶吸附分离水中Pb(II)

3.1 引言

3.2 结果与讨论

3.3 本章小结

第4章 透析膜辅助CNT@GO溶胶对Pb(II)的吸附性能及其协同增强效应

4.1 引言

4.2 结果与讨论

4.3 本章小节

第5章 结论与展望

5.1 主要结论

5.2 创新点

5.3 研究展望

致谢

参考文献

硕士研究生阶段的研究成果