碳模板法改性钙基、镁基吸附剂捕获烟气二氧化碳的研究

摘要

化石燃料燃烧产生大量的CO2，被认为是造成全球气候变化的主要原因之一，其中燃煤电站是主要的CO2排放源，因此对燃煤电站进行 CO2捕集是目前缓解 温室效应的重要途径之一。钙基/镁基吸附剂具有理论吸附容量大、原材料广泛、对环境二次污染少等优点，成为极具潜力的高温/中温 CO2捕集材料。本文主要针对普通钙基吸附剂反应速率低，循环吸附性能随着循环次数增加而衰减的问题，用碳模板法对钙基吸附剂进行改性，探究改性原理并制备高性能钙基吸附剂；并用碳模板法改性镁基吸附剂以期获得高性能的镁基中温吸附剂。 首先，利用有机酸钙原位碳模板法制备出多种高效纯钙基吸附剂，通过对吸附剂做表征及CO2循环吸附性能测试发现：有机酸钙在N2气氛碳化过程中会产生积炭，这些积炭形成薄片状模板包裹着钙源，防止吸附剂团聚，使其更加分散，晶体粒径更小，比表面积和孔隙率更大，提高了CO2吸附容量、速率及稳定性；以葡萄糖酸钙为碳源的吸附剂碳化起始温度最低，包裹最完全，CO2容量最大、反应速率最快，循环稳定性也最好。碳化终温在600-800℃范围内吸附剂脱碳性能有明显提升作用。 为了进一步提高钙基吸附剂的性能，减少制备过程中葡萄糖酸钙材料的损耗，我们开发了一种经济碳模板法，其所用碳源（葡萄糖酸）量仅为常规葡萄糖酸钙 的1/4，且制备的吸附剂颗粒均为纳米尺度，使得初次吸附量高达0.71g/g。在制备过程中掺杂高熔点氧化物后，吸附剂颗粒不仅具备丰富的大孔特征，而且有效地抑制了烧结过程，吸附剂循环吸附性能也有明显提高。掺MgO的吸附剂初次吸附量高达 0.69g/g，在 950℃的再生煅烧条件下，循环十次后吸附量依然有0.65g/g，表现出良好CO2循环吸附性能。 采用简单湿式混合法制备出硝酸钠/亚硝酸钠包覆的镁基吸附剂，对包覆吸附剂进行 CO2吸附测试发现，以亚硝酸钠为包覆剂的镁基吸附剂吸附速率和吸附量更高，循环稳定性更好。进一步制备硝酸钠和亚硝酸钠质量比1:1共包覆镁基吸附剂，CO2吸附性能得到进一步提高。将碳模板法引入到镁基吸附剂的制备过程中，通过与简单湿式混合法制备的吸附剂比较发现，用碳模板法制备的镁基吸附剂CO2吸附性能得到较高提升，其程序升温CO2最大吸附量高达0.75g/g。同时我们探究了制样条件对吸附剂的影响，最终得到硝酸钠最佳质量添加量为0.2，葡萄糖酸最佳添加量为1/8，最佳碳化温度为400℃。

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