基于Schiff碱配体的钛,钛-钪和钛-锂金属配合物的合成及催化性能研究

摘要

本论文主要研究基于Schiff碱配体H2L的钛，钛-钪，钛-锂金属配合物的合成及催化性能，主要包括以下三个部分内容：
　　一、我们设计了含吡咯基Schiff碱配体 H2L(H2L=(((1H-pyrrol-2-yl)methylene)amino)-2,3-dihydro-1H-inden-2-ol)，合成了8个含钛配合物Ti(L)2(1),[Ti(L)(NtBu)]2(2),[Ti(L)(NPh)(py)]2(3),[Ti(L)(4-F-PhN)(py)]2·Tol(4·Tol),[Ti(L)(4-Cl-PhN)(py)]2·Tol·THF(5·Tol·THF),[Ti(L)(4-Br-PhN)(py)]2·Tol(6·Tol),Ti(L)2·(phen)(7)(py=pyridine and phen=1,10-phenanthroline)和[Ti(L)2][Ti(L)(4-Cl-PhN)(py)]2·Tol(8·Tol)。通过X-射线单晶衍射测定了所有配合物的晶体结构。其中配合物1为双配体钛配合物，配合物2-6均是氮桥联双核钛配合物，配合物7是加入辅助配体1,10-邻菲啰啉产生的，配合物8加入过量配体H2L得到的“混晶”。在实验过程中，我们发现由配体Schiff碱H2L配位的钛的配合物的结构可以由加入配体H2L的量和不同的辅助配体来进行控制。我们对配合物1，2，5，8和假定的含有Ti=N键的中间体进行了理论计算，其结果与实验结果非常吻合，这也进一步完善了实验结果。
　　二、我们合成了含Schiff碱配体H2L的钛-钪杂核三金属配合物(NMe2)Ti(L)4Sc2Cl(THF)·3THF(10)，通过了元素分析表征并测定了该配合物的晶体结构。该配合物可以催化苯乙炔和取代苯胺的氢胺化反应和N,N′-二异丙基碳亚胺和取代苯胺的胍化反应。
　　三、我们通过钛的前驱体Ti(NtBu)Cl2(py)2与Schiff碱配体H2L的锂盐Li2L合成了钛-锂杂核配合物Ti2Li(L)(LC4H9)(py2)(NtBu)2·THF(12)。测定了该配合物的晶体结构，对我们以后继续该课题提供了原料。

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第一章 文献综述

1.1 引言

1.2钛亚胺配合物的制备和应用的研究进展

1.3杂核金属配合物的合成及催化性能的研究进展

1.4本论文的研究目的和意义

1.5 参考文献：

第二章 氮桥联和双配体钛配合物的合成及其表征

2.1 引言

2.2 结果与讨论

2.3 结论

2.4实验操作

2.5 参考文献

第三章Schiff碱配体钛-钪杂核三金属配合物的合成及催化性能研究

3.1 引言

3.2 结果与讨论

3.3 结论

3.4实验操作

3.5 参考文献

第四章Schiff碱配体钛-锂杂核配合物的合成

4.1 引言

4.2 结果与讨论

4.3 结论

4.4实验操作

4.5参考文献

第五章 全文总结与展望

硕士期间发表论文

附录一

附录二

附录三

致谢